石墨烯是由二维蜂窝状晶格构成的厚度仅为单原子层的新型碳材料,具有优异的电学、力学和热学性能,在超级电容器、信息存储、传感器等领域有着广泛的应用前景。在诸多关于石墨烯的制备方法中,还原氧化石墨烯法以其操作简单,可大规模制备等优点备受研究人员的青睐。而氧化石墨烯和还原氧化石墨烯正是功能化石墨烯的一类重要衍生物。本文立足于功能化石墨烯材料的制备,对石墨烯从图案化到三维组装,再到二维复合及应用的一些关键问题进行了系统的研究,具体内容和主要结果如下:(1)石墨烯导电墨水的制备及图案化打印。采用改性的Hummers法成功制备了单片层厚度为0.8 nm,横向尺寸在50-80 μm的大尺寸氧化石墨烯。通过溶剂蒸发法,将大尺寸氧化石墨烯分散液浓缩成不同浓度的氧化石墨烯墨水。通过对直写打印的参数进行调控和还原条件的探究,确定最佳技术参数。结果表明:氧化石墨烯墨水浓度为15mg/mL时,提供70 KPa的压力,线速度为3 mm/s时,打印线条最为流畅,形貌最佳;还原剂使用15%的氢碘酸水溶液,加热至95 ℃,还原时间为3 h,其还原程度最高,打印线条的导电性能最佳。借助直写打印技术,可以实现该墨水在聚对苯二甲酰乙二醇酯(PET)、聚二甲基硅氧烷(PDMS)和玻璃等柔性和非柔性基底上的图案化打印。该研究结果对于实现石墨烯材料的图案化及其在高性能光电器件的应用具有重要意义。(2)三维石墨烯气凝胶的制备及应用。石墨烯气凝胶具有三维形变性和灵活性,是具有多重响应、多重功能和高度集成特性可应用于智能可穿戴设备的理想材料。采用真空冷冻干燥法打印制备了三维石墨烯气凝胶材料,实验探究了氧化石墨烯墨水的浓度对气凝胶孔隙率、力学性能和稳定性的影响;借助直写打印法实现了气凝胶的图案化,探究了不同数目的蛇形纹图案对气凝胶机敏性能的影响。结果表明:氧化石墨烯墨水的浓度为15 mg/mL时所制备的三维石墨烯气凝胶材料有着最适的孔隙结构,其力学性能和稳定性最佳。该气凝胶的导电性随着形变程度而发生变化,具有四条蛇形纹图案的气凝胶有着更好的机敏性能。将该材料封装制成可穿戴传感器佩戴于手指,实现了不同手势下传感器电信号的灵敏变化,通过手指关节的运动成功实现对日常手势的传感和识别,该传感器可应用在能进行手指操作的肌肉萎缩和帕金森患者的辅助设备。(3)石墨烯/银纳米粒子复合墨水的制备及应用。石墨烯的二维结构使其本身具有良好的柔性和导电性,但由于片层间范德华力的相互作用使其容易发生团聚和堆积,通过复合的方式引入金属纳米粒子,既可以防止发生团聚又可以降低石墨烯片层间的接触电阻,使复合材料的导电性增强。采用多元醇法制备了直径为150 nm的银纳米粒子,利用机械搅拌法制备了石墨烯/银纳米粒子复合墨水,研究了氧化石墨烯与银纳米粒子不同复合比例对打印线路导电性能的影响。结果表明:复合墨水中氧化石墨烯与银纳米粒子的摩尔比为1:1时,化学还原后打印线条的导电性最佳,电阻率可达1.12×10-6Ω·m。利用该墨水打印一个图案化电路,施加9 V电压,使4个LED灯泡正常工作。该研究结果对于石墨烯复合墨水的制备及其在印刷电子领域的应用具有重要意义。