自修复高分子材料在应对物理损伤时可自主恢复其功能,能够大幅提升材料功能的稳定性、可靠性,并延长使用寿命。要在适应复杂形变的同时保持其功能的稳健可靠和高效的恢复能力,材料应具备高拉伸强度、高韧性、高延伸率和高修复率,即“一体四高”的优异综合性能。然而上述四项性能的同步提升是巨大的挑战,因为材料的力学性能和修复效率对链段运动的依赖关系具有竞争性。故从分子结构设计的角度出发来平衡两者对链段运动的竞争性依赖关系,才能从根本上实现力学性能和自修复能力的同步提升。基于以上观点,本论文合成了三种聚氨酯弹性体,采用双硫键的交换反应提供基础修复能力,再利用配位键的非共价键作用构筑高分子链间的动态交联点来实现力学性能和修复效率的协同提升。具体内容如下:（1）基于双硫键的交换反应制备高自效修复聚氨酯弹性体以聚氧化丙烯二醇（PPG）和4,4’-二苯基甲烷二异氰酸酯（MDI）为起始原料,以胱胺（Cy）为扩链剂合成PUU-Cy系列聚氨酯弹性体。借助循环拉伸测试分析了氢键在提升力学性能和自修复性能中的作用。研究表明,双硫键的引入明显增强了聚氨酯弹性体的自修复能力,合成的弹性体修复效率达到66.10±0.83%,而未引入双硫键的PUU-Hex弹性体的修复效率仅为20.01±0.37%,因此,如果体系中仅存在氨基甲酸酯间和脲基间氢键时无法实现高自修复效率,双硫键的引入才是提高自修复效率的关键。（2）基于配位键和氢键动态交联制备高韧性聚氨酯弹性体以聚氧化丙烯二醇（PPG2000）和MDI为起始原料,以2,6-二氨基吡啶（Py）为扩链剂合成PUU-Py系列聚氨酯弹性体。聚合物主链中的吡啶环作为配体与Zn²⁺络合,利用配位键的非共价键作用力构筑分子链间的动态交联点来实现力学性能和修复效率的协同提升。研究表明,Zn²⁺/Py摩尔比为1:4时,对于提高强度和韧性最有效。与未络合的PUU-Py相比,拉伸强度、断裂伸长率和韧性可以提高到16.00±2.41 MPa、1286±30%和89.35±12.07 MJ/m³,分别增加了226%,29%和185%。紫外可见光谱和傅立叶变换红外光谱表征表明,一半的空位配体可在拉伸过程中实现动态络合,从而确保恒定的非共价交联,以限制聚合物链的相对滑动,从而有助于同时提高弹性体的拉伸强度、伸长率和韧性。（3）利用双硫键、配位键和氢键动态交联,协同提升聚氨酯弹性体力学性能和自修复能力起始原料与（2）部分一致,以Py和Cy作为扩链剂,然后与Zn²⁺离子络合,合成了一种新型的聚氨酯（PUU-Py-Cy-Zn）弹性体。结果表明,扩链剂Py/Cy摩尔比为1:2时,可最大程度提高韧性和自修复能力。具体而言,其拉伸强度、韧性和自修复效率同时提高到9.40±0.10 MPa、64.49±1.75 MJ/m³和96.64±1.52%。研究表明,这种协同增强的现象是由于配位键干扰了硬段相的聚集态而引起。首先,硬段相尺寸的减小导致松散堆积的硬段分布在软段相中,这有助于双硫键的交换反应。其次,用作动态交联点的配位键可以限制聚合物链的相对滑移。