Pt-M/C纳米复合材料的可控制备及无酶传感器的研制

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近年来,糖尿病患者的数量急剧上升,因此,对血液中葡萄糖浓度的实时检测在分析基础理论研究和临床诊断方面都具有重要的意义。双氧水是人体代谢的中间产物,在病原体入侵检测中具有重要的生理学作用。虽然已有大量的文献报道了检测葡萄糖和双氧水的方法,但是制备同时具有检测灵敏度高、线性范围宽、重现性和稳定性好、抗干扰能力强的传感器仍是一个重要的课题。本论文的指导思想是构建基于Pt-M/C(M=Fe,Co,Ni)纳米复合材料的无酶电化学传感器,这为实现无酶传感器的商业化提供了重要的研究基础。本论文的主要内容包括以下几个方面:(1)基于PtxFe/C纳米复合材料的无酶传感器的构建及其分析应用化学共还原法合成PtxFe(x=1,2,3)纳米粒子负载在碳(VulcanXC-72)上制得纳米复合材料。采用X-射线衍射对复合材料的结构进行了表征,结果显示随着材料中Fe含量的增加,PtxFe的衍射峰向高衍射角方向位移,表明Fe进入到Pt晶格中使晶格收缩。此外,电化学研究表明,基于该纳米复合材料的无酶葡萄糖传感器线性范围宽,灵敏度高,选择性好,适用于实际血糖样品的检测。(2)基于PtxCo1-x/C纳米复合材料的无酶葡萄糖传感器的构建及其分析应用构建基于PtxCo1-x(x=0.70,0.55)/C纳米复合材料的新型无酶葡萄糖传感器。抗干扰实验发现,葡萄糖氧化的起始电位(-0.1 V)低于人体中常见的4种(果糖尿酸、抗坏血酸、对乙酰氨基酚)干扰物质的氧化起始电位。在-0.1 V电位下,葡萄糖的检测不受干扰物质的影响,同时线性范围宽、重现性和选择性好且灵敏度高。并且电化学研究表明基于Pt0.7C00.3/C纳米复合材料的传感器性能更优。(3)基于PtxNi/C纳米复合材料的无酶传感器的构建及其分析应用通过化学还原法合成PtxNi(x=1,2)纳米粒子,并与碳(VulcanXC-72)组成纳米复合材料。基于PtxNi/C纳米复合材料的无酶电化学传感器在生理条件下对葡萄糖的检测呈现两段线性范围。与Fe、Co比较,PtNi/C纳米复合材料对葡萄糖的检测性能更好,灵敏度更高,选择性更好。(4)基于PtNi/MWCNTs纳米复合材料的无酶传感器构建及其分析应用采用羧基化的多壁碳纳米管(MWCNTs)取代传统碳材料(VulcanXC-72)与PtNi组成纳米复合材料。通过扫描电镜、透射电镜、X-射线衍射技术对PtNi/C和PtNi/MWCNTs两种复合材料的微观形貌和结构进行了表征和分析,同时采用电化学方法对两种材料的活性进行了研究。结果表明,PtNi/MWCNTs电化学性能优于PtNi/C,所以构建了基于PtNi/MWCNTs纳米复合材料的传感器,对葡萄糖和双氧水进行检测。本实验为无酶传感器的研究与应用建立了一个较好的基础。
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