激光诱导液相基质等离子体电子温度电子密度研究

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将高功率脉冲激光束聚焦到样品表面时,由于激光束在焦斑区域的功率密度超过了待测样品的击穿阈值,形成激光诱导等离子体。激光等离子体内有大量处于激发态的原子和离子,而处于激发态的原子或离子在能级间的跃迁会产生可观测的激光等离子体发射光谱。随着激光诱导等离子体发射光谱特性研究的不断深入,产生了激光诱导击穿光谱光谱技术(简称LIBS技术),LIBS技术就是通过对激光等离子体发射光谱的分析,从而确定基质样品中的成分及含量,是现代光学检测领域的前沿研究领域。激光诱导等离子体是LIBS技术的基础,LIBS技术的发展依赖于对激光诱导等离子体动力学特性的认识,LIBS技术在固相基质中微量元素定量分析中得到广泛应用,但对于液相基质的微量元素,仍存在检测灵敏度、重复性和精确度不高等问题,要解决这些问题需要研究激光诱导液相基质等离子体的动力学特性。  本论文从实验上测定了激光诱导液相基质等离子体中Mg元素的发射光谱,并对光谱特性进行了分析和讨论。利用单脉冲激光束聚焦到MgSO4水溶液射流表面,产生激光等离子体,通过改变ICCD探测门相对激光脉冲的延时从0.6μs-1.6μs范围变化时,实验测定了液相基质等离子体中Mg元素的发射光谱。对实验测定的Mg518.36nm,517.268nm,516.732nm,383.829nm,383.23nm,382.935nm谱线线型进行拟合,得到这些谱线的积分强度,利用Boltzmann斜线法得到了不同探测延时下激光等离子体的电子温度取值范围在4772K-6281K之间变化,拟合线性相关度系数大于0.93,拟合标准偏差小于0.25。通过测定不同探测延时下Mg原子518.36nm谱线以及Mg一价离子280.27nm谱线的相对强度,计算得到不同探测延时下等离子体的电子密度变化范围为1012-1015cm-3。同时,通过改变入射激光的脉冲能量在24-36mJ范围内变化时,实验对不同激光脉冲能量下的Mg元素发射光谱线进行线型拟合,由谱线积分强度计算得到了等离子体电子温度取值范围为4737K-5965K,等离子体电子密度范围为1012-1014 cm-3。实验结果表明,当ICCD门延时从0.6μs增大到1.6μs的过程中,Mg原子谱线强度不断衰减,但衰减的速度越来越慢;谱线的信噪比有一个先增大后缓慢减小并趋于稳定的过程。在最优化的实验参数下,来自Mg原子两个不同激发态的发射谱线强度比值的实验测定值和理论计算值符合较好,说明本实验参数下得到的液相基质等离子体均处于局部热平衡状态和谱线不存在自吸收效应。为LIBS技术用于液相基质中微量元素的定量分析提供了理论指导和技术支持。  本论文主要内容有:  第一章讨论了激光诱导等离子体特性的研究背景以及LIBS技术的实际应用和发展。激光等离子体特性研究是LIBS技术发展基础,因此对激光等离子体特性的研究是提高LIBS技术性能参数的关键。第二章主要阐述了激光诱导等离子体的基本理论、发射光谱诊断原理和LIBS技术基本原理等。  第三章主要讲述了本实验所选取的实验装置和研究方案,并对实验中相关探测分析系统的工作原理进行了简要描述。  第四章、第五章分别研究了激光诱导MgSO4水溶液射流等离子体电子温度、电子密度随ICCD探测门延时和激光脉冲能量的演化特性。实验采用单脉冲激光诱导等离子体技术,通过分别改变ICCD门延时和激光脉冲能量,其他实验参数固定为最优化参数,分析了液相基质等离子体中Mg原子发射光谱线强度的演化特性。实验结果表明:(1)等离子体发射光谱中,分立谱线的持续时间要比连续背景信号长。(2)随着ICCD门延时的增大,激光等离子体电子温度和电子密度均呈现下降趋势;随着激光脉冲能量的增加,激光等离子体电子温度以及电子密度都呈现上升趋势。(3)通过比较等离子体中同种元素不同激发态的发射光谱线强度之比的理论值和实验测定值,证明本实验条件下产生的激光等离子体满足局部热平衡和自吸收不存在的条件。
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