甲醇制烯烃过程中碳物种和氧化铈复合介孔碳材料的固体核磁共振研究

来源 :南京大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gsice0
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
低碳烯烃和亚胺对人类的生产生活有着巨大的影响。前者主要用于苯乙烯、氯乙烯、丙烯腈等聚合物单体以及醇、酮、酸、酯类等石化产品的生产。亚胺所含的C=N双键具有强亲电子性,在反应中能够进行有效的亲核进攻,参与多种反应类型。亚胺作为原料合成的衍生物,在医药合成、农药合成、精细化工等领域均已有广泛的应用。本文主要用13C固体核磁共振来研究两者生成过程中碳物种的种类及其作用,并取得了一定的研究成果。主要研究内容如下:  1、本文研究了不同硅铝比的HZSM-5对甲醇制烯烃(MTO)反应的影响。随HZSM-5的Si/Al的增加,B酸量增加。选取不同硅铝比的HZSM-5在一定反应时间后,改通12CH3OH为13CH3OH不同时间段,然后再切换为12CH3OH制备一系列的预积碳样品,用1H→13C CP MAS NMR方法研究某一时刻或某一时刻后一段时间内积碳含量和结构的变化(持续通入12CH3OH的预积碳样品作为空白样品)。发现低硅铝比的HZSM-5由于Br(o)nsted酸密度大,反应为五六元环的扩展、缩合反应和芳烃的烷基化反应都能发生。随着积碳的严重,芳烃烷基化的活性逐渐减弱。高硅铝比的HZSM-5则较容易发生芳烃烷基化反应。芳烃烷基化与脱甲基化对乙烯的生成有重要贡献。  2、本文中用修饰硬膜板法制备了具有介孔结构的CeO2复合碳材料催化剂。用于催化醇胺脱氢/氧化偶联生成亚胺,具有高的转化效率和良好的选择性。通过用1H→13C CP MAS NMR结合1H MAS NMR的方法来研究该催化材料中氧化铈和介孔碳材料之间的相互作用。实验表明CeO2通过表面OH与MC中的酯类相互作用,使CeO2周围有较丰富的官能团有助于提高催化反应性能。
其他文献
质疑是语文学习中一种优秀的品质,它需要学生在分析、归纳、辨别、比较的基础上,提出自己的疑惑。学生从小学升上来,所接受的教育参差不一,有的没有良好的提问习惯,有的有很多问题不敢问,还有的只会听,不会质疑提问……因此,初中语文教师应尽快地培养学生的质疑能力,否则他们就永远只是一部学习机器,没有利用知识发展创新的那一天。  一、模仿练习,学习质疑  对于一直以来没有质疑习惯的学生,模仿是他们最好的学习起
有机金属配合物是由多齿的有机分子配体和金属离子通过配位键的的形式形成的有机金属杂化材料,由于配体和金属离子的性质不同,是一种潜在的在发光、磁性方面或非线性光学上有特殊作用的功能材料。目前人们对这类多齿配体研究较多,它们有很多种类含氧,含氮,含硫等等,这些配体本身特性极大丰富了人们的研究领域,涵盖了材料、药物化学、催化、超分子化学等一系列的研究领域。含氮的吡啶芳杂环是有机配合物中常见的又十分重要的一