随着经济与工业水平的快速发展,大气污染问题已经成为全球人民共同关注的热门话题。VOCs及NO_X作为典型的空气污染物被肆意地排放,这引起一系列环境问题。近年来,光催化技术作为一种经济、可持续能源驱动的绿色环保科技,可实现在温和条件下将NO_X及VOCs转化为无毒无害物质。因此,为了推动光催化氧化技术在实际工业中的应用,要选用光催化性能优异的光催化材料,而且还应具备性能稳定、成本低、廉价易制备等特性。近来,一系列新型宽带隙p区金属氧化物光催化剂在苯系物的降解中展现出良好的性能及稳定性为人们所关注。其中,BiSbO₄因对有机污染物有良好的降解活性而成为一种潜在的光催化剂。但由于该催化剂带隙较宽,仅能在紫外光下激发,这大大被限制了其应用。为了推动BiSbO₄作为半导体光催化剂的应用进一步发展,我们对BiSbO₄材料进行改性,使其具有高效可见光催化性能。借鉴对宽带隙半导体光催化剂改性的方法,我们采用构建缺陷能级的方法,促进光生载流子的分离,拓宽光响应范围,实现优异的可见光催化性能。但缺陷光催化剂开发和应用存在的一个普遍而重要的问题就是缺陷在反应过程中很不稳定。然而,到目前为止,半导体中氧缺陷失活的机制及稳定缺陷的方法尚未被揭示。并且对于失活的含缺陷的光催化剂,应开发具有开创性的方法来再生催化剂,以实现可持续的光催化应用。我们采用新颖的光致缺陷法将缺陷在紫外光下引进BiSbO₄中,经实验与密度泛函理论计算结果证实,氧缺陷的形成抑制光生载流子的复合,拓宽光响应范围,促进小分子的吸附活化进而导致大量的自由基来参与光催化净化NO,这些由氧缺陷带来的优势促使BiSbO₄具备高效的可见光催化性能。另外,氧缺陷在反应过程中容易被空气中的氧分子填补,导致缺陷浓度降低,催化剂失活。当我们把失活的催化剂重新紫外光照,该催化剂的光催化效率又能恢复到初始状态,实现氧缺陷的可持续利用。同时,我们通过原位红外技术阐明了BiSbO₄的光催化氧化NO机理,提出NO→NO₂→NO₃^-这一反应路径高效将NO转化为无毒的终产物反应。在紫外光下BiSbO₄光降解VOCs过程中,实时产生氧缺陷,使氧缺陷不断被消耗的同时又能及时补充,达到缺陷平衡,进而保证了缺陷稳定性,从而保证了光催化效率稳定性及高效性。根据DFT计算吉布斯自由能结果可知,氧缺陷有助于甲醛自发氧化为二氧化碳这一过程的发生。结合原位红外、GC-MS与DFT理论计算等方法共同探究BiSbO₄光催化降解甲苯与苯的反应机理。根据实验及理论结果,甲苯更倾向氧化成苯甲醇,然后氧化成苯甲醛最后开环。在降解苯的反应过程中,苯环首先被空穴或其他氧化物种活化,然后当被羟基自由基攻击时开环生成长链酸类或者长链醛,最后这些长链碳化合物裂解成二氧化碳。本篇论文提出的光诱导氧缺陷的产生及再生的方法也可以推广到其他半导体光催化剂中,为光催化领域的可持续发展提供了新的思路。此外,本篇文章提出的光催化氧化VOCs的反应机理也为今后的研究提供了有益借鉴。