【摘 要】
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能源危机和环境问题迫使人类加速了对可再生清洁能源的开发。锂硫电池因成本低、环境友好、高理论比容量和能量密度等诸多优势被广泛关注。然而,单质硫及其放电产物硫化锂的绝缘性导致电机材料电子导电性差、充放电过程伴随的多硫化物“穿梭效应”导致容量的不可逆损失、硫正极放电过程的体积膨胀易导致正极结构坍塌等,这些问题严重阻碍了锂硫电池的实际应用。本论文旨在通过多孔碳材料微孔结构的物理限域、硫化锌的原位化学吸附和
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能源危机和环境问题迫使人类加速了对可再生清洁能源的开发。锂硫电池因成本低、环境友好、高理论比容量和能量密度等诸多优势被广泛关注。然而,单质硫及其放电产物硫化锂的绝缘性导致电机材料电子导电性差、充放电过程伴随的多硫化物“穿梭效应”导致容量的不可逆损失、硫正极放电过程的体积膨胀易导致正极结构坍塌等,这些问题严重阻碍了锂硫电池的实际应用。本论文旨在通过多孔碳材料微孔结构的物理限域、硫化锌的原位化学吸附和催化以及聚吡咯包覆等方法,改善硫正极的电化学性能。本论文的研究内容如下:（1）采用葡萄糖为碳源、尿素为氮源、Na Cl晶体为模板,经冷冻干燥、高温碳化合成氮掺杂多孔碳材料,熔融载硫法制备碳/硫复合材料。通过控制葡萄糖与尿素质量比,对多孔碳基体的氮掺杂量进行优化。对合成的碳材料进行XRD、SEM、BET和红外光谱表征,分析碳材料形貌及孔结构分布情况。并对S@C复合材料进行电化学性能测试,得出S@NPC-40样品电化学性能最佳。S@NPC-40复合材料0.1 C倍率下首圈放电比容量达到1029 m Ah g-1,100次充放电循环后的容量保持率为39.9%。其在0.1 C、0.2 C、0.5 C、1.0 C和2.0 C电流的放电比容量分别为959.4、605.3、476.1、336.6和176.4 m Ah g-1。结果表明,通过氮掺杂多孔碳材料NPC-40对单质硫进行改性,可以在一定程度上改善硫正极材料的倍率性能和循环性能。（2）利用水热法对多孔碳NPC-40分别进行ZnS修饰,熔融法载硫后合成ZnS-S@NPC-40复合材料,探究过渡金属硫化物对硫正极的改性作用。经ZnS修饰得到的ZnS-S@NPC-40复合材料在0.1 C倍率下的首次放电比容量为1208 m Ah g-1,100次充放电循环后的保持率为49.2%。其在0.1 C、0.2 C、0.5 C、1.0 C和2.0 C倍率下的放电比容量分别为1123.2、753.4、573.2、460.4和290.9 m Ah g-1。结果表明,ZnS-S@NPC-40复合材料中的ZnS对于多硫化物不仅具备化学吸附作用,有效抑制多硫化物的穿梭效应,还具有一定的催化作用,促进多硫化物的反应动力学,从而使电池的倍率性能和循环稳定性得到显著提升。（3）通过对ZnS-S@NPC-40复合材料颗粒表面包覆聚吡咯制得ZnS-S@NPC-40@PPy复合材料,并对所得此复合材料进行XRD、SEM及电化学性能分析。其在0.1 C电流密度下首圈放电比容量达到1158 m Ah g-1,经100圈循环后容量保持率为62.8%;在0.1 C、0.2 C、0.5 C、1.0 C和2.0 C倍率下的放电比容量分别为1205.8、799.7、623.5、514.8和401.6 m Ah g-1。结果表明,聚吡咯包覆对ZnS-S@NPC-40核心改善电子导电性能,进一步减少了充放电过程中多硫化物的流失,显著改善了复合材料的倍率性能和循环性能。
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