【摘 要】
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低碳醇(HA)具有广泛的应用市场和良好的发展前景。通过合成气直接转化低碳醇途径具有极大的发展潜力。论文针对硫化钼基催化剂活性和醇选择性不足等问题,通过制备方法和载体修
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低碳醇(HA)具有广泛的应用市场和良好的发展前景。通过合成气直接转化低碳醇途径具有极大的发展潜力。论文针对硫化钼基催化剂活性和醇选择性不足等问题,通过制备方法和载体修饰等手段提升了催化剂低碳醇合成(HAS)性能。论文以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)包覆型多钼酸簇为前体、MgAl复合金属氧化物(MMO)为载体,通过水热法制备了一系列K,Ni-xMo/MMO材料。通过调节钼与载体之间的相互作用,实现了钼的均匀分布和硫化钼晶粒大小和堆叠程度调控,暴露了更多与助剂镍相互作用的边缘活性位。所形成的紧密接触的NiSx和Ni-KMoSx双活性位在HAS反应中表现出高效的协同作用,促进了催化剂活性和醇选择性提升。其一氧化碳转化率和混合醇收率明显提高,C2+低碳醇时空收率(STY)为253 mg/g.h,分别是分步浸渍法和共浸渍法制备催化剂的3.2倍和1.51倍。论文还通过对NiMgAl三金属复合氧化物(MMO)进行碱溶液刻蚀处理,调控其表面酸碱性性质,并以其为载体制备了一系列K,Mo/MMO-x材料。催化剂表面酸碱性的平衡对于HAS活性和醇选择性有至关重要的作用。酸性有助于一氧化碳转化率的提升,而碱性对于醇生成相关反应不可或缺。碱性位数量的增长和酸性位数量的抑制可以提高C2+醇类的选择性。碱处理改变了载体的结构性质和表面酸碱性,优化了钼组分的分散度以及金属载体相互作用,提高了催化剂的硫化度,并进一步提升了催化剂C2+醇类时空收率。
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