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近些年来，全球经济高速发展，但随之而来的也有诸多负面效应，日益严重的环境问题就是其中之一。汽油是现代社会赖以生存的基本能源，汽油中残留着不同性质的硫化物，它们的存在对于设备和环境都是一大威胁。因此，建立一种准确快速地检测汽油中硫化物的方法是十分紧迫而重要的。 拉曼光谱技术作为一种新兴的定量分析技术以其快速、无损、绿色等优点被广泛地应用于各个领域。化学计量学是一门内涵相当丰富的化学学科分支，它的研究内容涵盖了化学量测的整个过程。拉曼光谱结合化学计量学用于定量分析已解决许多实际问题，因此本文针对拉曼光谱分析技术在定量分析中的应用进行了深入研究，并结合化学计量学中常用的光谱预处理方法及偏最小二乘(PLS)法对汽油中硫含量进行了定量分析。 本论文结合实验条件，参照近红外定硫原理，采用傅里叶变换红外光谱结合PLS法对模拟汽油总硫含量的预测方法进行研究。在全波段下考察不同光谱预处理方法对建模效果的影响，并采用移动窗口偏最小二乘法和间隔偏最小二乘法对波长区间进行优化，自校正模型的R2可提高至0.9999，但平均误差仍有18.62％。基于红外光谱，采用拉曼光谱进行定量分析，实验发现当选择相对峰高和基线校正作为建模参数进行建模时预测平均误差为3.88％。选用移动窗口和间隔偏最小二乘法对波长范围进行优化，发现当窗口宽度为89，波长范围为100～424cm-1、425～749cm-1、2050～2374cm-1时，预测平均误差分别为6.03％。表明拉曼光谱结合PLS预测模拟汽油中的硫含量要优于红外光谱法。 在模拟汽油的基础上，以激光拉曼光谱仪采集光谱数据，根据迭代偏最小二乘法原理在MATLAB环境中编写建模程序。比较不同的峰强度选择方法和光谱预处理方法的建模效果，发现以相对峰面积作为拉曼相对强度和以基线校正作为光谱预处理方法时模型较优。其R2可达到1.0000，预测平均误差为4.91％，在此基础上采用移动窗口和间隔偏最小二乘法对模型进行优化，发现当窗口宽度为91，波长范围为1564～2051cm-1、2052～2539cm-1、3028～3561cm-1和3517～4000cm-1时，其平均误差为4.25％，且误差均小于7％。 研究结果表明，拉曼光谱结合PLS法可以快速准确地预测汽油中的硫含量，为今后在该领域的深入研究奠定了坚实的基础。