【摘 要】
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近几年来,我国非常重视氢能产业的发展。在氢能经济中,氢氧燃料电池和电解水制氢是实现化学能与电能相互转换的技术,这可以给我们带来清洁可持续的能源循环系统。近年来,碱性阴离子交换膜燃料电池（anion-exchange membrane electrolyte fuel cells,AEMFC）和电解水制氢发展迅猛。基于碱性非贵金属氧还原催化剂的重大突破,与质子交换膜燃料电池相比,AEMFC理论上可以
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近几年来,我国非常重视氢能产业的发展。在氢能经济中,氢氧燃料电池和电解水制氢是实现化学能与电能相互转换的技术,这可以给我们带来清洁可持续的能源循环系统。近年来,碱性阴离子交换膜燃料电池（anion-exchange membrane electrolyte fuel cells,AEMFC）和电解水制氢发展迅猛。基于碱性非贵金属氧还原催化剂的重大突破,与质子交换膜燃料电池相比,AEMFC理论上可以实现阳极阴极都使用非贵金属催化剂,这将极大地降低燃料电池的高生产成本。然而,目前高性能AEMFC的实现都需要在阳极端使用铂族贵金属材料。要想完全体现AEMFC的经济价值,我们急需开发用于碱性介质中的氢氧化反应（hydrogen oxidation reaction,HOR）的非贵金属电催化剂。氢吸附能是析氢反应（hydrogen evolution reaction,HER）和HOR中重要的描述符,而合适的氢吸附能是高活性的必要条件。本文在HER非贵金属电催化剂广泛研究的基础上,挑选出过渡金属磷化物（transition metal phosphides,TMPs）和过渡金属氮化物（transition metal nitrides,TMNs）进行HOR性能研究并改良优化。具体工作如下:1、通过水热法和热处理磷化法合成了Co2P与Co P的杂化材料,通过控制磷化程度调控磷化钴两种相的混合比例,实现氢结合能和导电性的综合优化。并探究了磷化钴在碱性HOR催化中的性能。2、通过二次水热法使用钼元素修饰上述的磷化钴杂化材料,并研究了钼元素的加入对HER和HOR活性的影响。研究发现,HER活性的提升得益于修饰后扩大的电化学活性面积,本征性能无明显变化;而钼调节了磷化物的氢氧根结合能,因此提升了磷化物在HOR催化中的本征活性。3、基于已报道的氮化镍的优异HOR活性,通过水热法制备了Ni Mo O4前驱体。随后热处理氮化反应制备了Ni/Ni0.2Mo0.8N异质材料。其中原位还原生长的金属Ni在异质界面与Ni0.2Mo0.8N晶格匹配而产生了晶格应力,扩大的晶格间距可以调节镍原本过强的氢结合能。因此,与Ni0.2Mo0.8N一样,镍在材料中同样充当活性中心。得益于双活性中心系统,Ni/Ni0.2Mo0.8N异质材料表现出优异的HOR活性及抗电化学氧化性。
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