碱金属改性氧化锡和氧化银用于碳烟颗粒燃烧

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  第一部分:首先采用共沉淀法制备了一系列SnCo固溶体样品,通过XRD外推法计算出SnCo固溶体中Co离子的晶格容量是0.0934gCo3O4/gSnO2,相当于摩尔比Sn/Co=85/15(SC85-15)。以SC85-15为载体,采用浸渍法制备了系列x%Cs/SC85-15催化剂用于碳烟颗粒燃烧。与未改性的SnO2相比,SC85-15催化剂的碳烟颗粒燃烧活性更好。在SC85-15催化剂表面负载CsNO3之后,发现碳烟颗粒燃烧活性得到进一步提高,且其活性随着CsNO3含量的增加而升高,当CsNO3含量达到8%时活性最高。通过H2-TPR、XPS、EPR和InsituDRIFTS表征发现,CsNO3的加入使SC85-15催化剂表面产生更多的活泼氧物种(O22-、O2-)。其中8%Cs/SC85-15催化剂表面活泼氧物种含量最大,这是其活性最好的原因。
  第二部分:采用浸渍法制备了不同碱金属硝酸盐改性的Nb2O5催化剂用于碳烟颗粒燃烧。碱金属硝酸盐改性的催化剂活性均优于未改性的Nb2O5催化剂。其活性顺序为CsNb1-9>KNb1-9>NaNb1-9>LiNb1-9>Nb2O5。通过XRD、Raman、TGA-DSC等表征手段发现,在制备催化剂过程中,LiNO3、NaNO3主要是以Li2O、Na2O的形式存在于Nb2O5的表面,而KNO3、CsNO3主要以硝酸盐的形式存在。FTIR证明了在反应过程中NO3-是主要的活性中心,因此CsNb1-9和KNb1-9的催化活性远远优于NaNb1-9和LiNb1-9的活性。
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