【摘 要】
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氯代酚具有较强的生物毒性以及环境持久性,是一种典型的高风险的环境污染物。氯代酚中稳定的碳-氯键和氯原子的存在,是其生物毒性高、难以被降解的主要原因。开发合理的方法实现选择性首先断裂碳-氯键脱氯是高效降解氯代酚的关键。研究表明,含铋氧化物光催化剂表面的Bi与氯代酚中的Cl存在相互作用,利用含铋氧化物半导体光催化技术实现光生空穴诱导的选择性脱氯是可行的。其中,BiO2-x具有较窄的带隙、特殊的电子结构
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氯代酚具有较强的生物毒性以及环境持久性,是一种典型的高风险的环境污染物。氯代酚中稳定的碳-氯键和氯原子的存在,是其生物毒性高、难以被降解的主要原因。开发合理的方法实现选择性首先断裂碳-氯键脱氯是高效降解氯代酚的关键。研究表明,含铋氧化物光催化剂表面的Bi与氯代酚中的Cl存在相互作用,利用含铋氧化物半导体光催化技术实现光生空穴诱导的选择性脱氯是可行的。其中,BiO2-x具有较窄的带隙、特殊的电子结构、丰富的表面活性位点以及二维的层状结构,是有望实现光催化高效选择性脱氯降解氯代酚的理想催化剂。但是,制备BiO2-x的传统方法晶相可控性较差。此外,BiO2-x还存在着光生电荷分离差的问题,严重影响其光催化活性。基于此,本文针对BiO2-x选择性脱氯降解转化过程中存在的制备过程可控性差、BiO2-x的光生电子利用率低以及光催化降解氯代酚机制不清晰的关键科学问题,拟开展超薄BiO2-x纳米片的合成和与过渡金属酞菁配合物复合的探索研究,并结合原位红外、液相色谱质谱联机等深入研究其光催化选择性脱氯降解氯代酚机制。本文主要分为以下两部分工作:（1）超薄BiO2-x纳米片的可控制备。利用微波水热的合成方法,通过对反应时间、体系p H值、反应温度等条件的优化探索,实现了BiO2-x纳米片的快速制备。进一步结合超声剥离的方法成功将纳米片的厚度缩小至4 nm左右,所制备的纳米片尺寸均匀、晶化度较高。在光催化降解氯代酚的实验中,表现出优异的吸附和降解活性,其活性是P25 Ti O2的3倍。通过原位红外测试结果分析,证实了氯代酚与BiO2-x表面存在较强的相互作用,增强了氯代酚在催化剂表面的吸附,有利于光催化反应的发生。并通过自由基捕获实验以及液相色谱串联质谱对反应中间产物的检测分析,验证了BiO2-x光生空穴为主的氯代酚降解路线。（2）Ni Pc/BiO2-x复合体改善光催化性能机制分析。通过湿化学法将不同类型过渡金属酞菁配合物与BiO2-x纳米片复合。发现Ni Pc复合后的样品在光催化降解氯代酚实验中,较其他金属酞菁配合物复合的样品表现出显著的活性提升。进一步优化了Ni Pc的复合量后,得到光催化活性最佳的0.5Ni Pc/BiO2-x复合体。活性提高是因为当复合体中的BiO2-x与Ni Pc同时被激发,BiO2-x的电子与Ni Pc的光生空穴发生复合,使得空间上分离的BiO2-x价带上的光生空穴直接氧化催化剂表面吸附的污染物,同时Ni Pc的LUMO能级上的电子与氧气反应生成超氧自由基,从而促进了电荷分离。利用表面光电压谱、荧光寿命等证实了光催化活性的提升,是因为0.5Ni Pc/BiO2-x复合体的电荷分离得以改善。而自由基捕获实验的结果分析,证实其在光催化降解氯代酚过程中其主要作用的活性物种仍为光生空穴,未改变其降解氯代酚的反应路径。
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