脉冲激光沉积（Pulsed LASER Deposition,PLD）技术为得到多功能性钙钛矿材料奠定了坚实的基础。由于激光法制备生长中衬底导致的结构变化可能导致多样的电子排布,如电荷有序、轨道有序等。且该结构变化是由于钙钛矿材料本征晶格常数与衬底晶格常数失配产生的应变而造成。因此,可以通过调控此应变来实现调控钙钛矿的结构和性能,并拓展该材料在相关领域的应用。此外,钙钛矿稀土金属镍氧化物作为重要的功能材料已被广泛研究。该体系的电子系统具有高度相关的自旋、电荷、轨道和晶格自由度,因此各种相互作用（如电子-电子相互作用）及该体系晶体中多种对称性之间的相互竞争引起了人们的兴趣。本论文正是围绕着激光法制备生长中衬底导致的晶格失配应变,通过基于密度泛函理论的第一性原理计算,探究被调控的钙钛矿镍氧化物中的电荷有序和轨道有序。1.我们以钙钛矿稀土金属镍氧化物家族中的HoNiO3作为研究对象,进行理论模拟计算。研究了激光法制备生长衬底导致的晶格失配而产生的电荷有序态。探究了该电荷有序态下的Jahn-Teller畸变同晶体结构、轨道有序等相互关系,试图探究该类晶体的电荷排布。计算结果表明,在激光法制备的HoNiO3晶体中,衬底导致的拉应力会使得HoNiO3出现从电荷有序到轨道有序的转变,并且晶格结构会由呼吸模式向Jahn-Teller模式转化。2.我们又探究了钙钛矿稀土金属镍氧化物家族中的DyNiO3晶体。由于衬底导致的应力,使得在该材料中Ni 3d轨道与O 2p轨道发生杂化,导致Ni的电荷出现“歧化”,并在三维空间中交替排列,从而生成电荷有序。3.我们又延伸了研究体系,探究更加复杂的双钙钛矿稀土金属氧化物晶体La2MnNiO6。我们利用第一性原理计算,发现La2MnNiO6呈B位的电荷有序排布。另外,由于激光法制备中衬底导致的应力作用,该晶体呈现单斜相和菱方相的混合相。