贵金属复合纳米材料的高压水热合成与性能研究

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随着现代社会的高速发展和能源的消耗日益增大,人类赖以生存的化石燃料(石油、煤)不仅在消耗过程中产生大量的有害气体,还存在不可再生等问题。相对于太阳能、潮汐能和风能等清洁能源,氢能由于其原料易得、制取可控、便于储存运输、利用率高、污染为零等优势崭露头角。在电解水产氢过程中,催化剂(尤其是贵金属催化剂)能够有效降低产氢反应的能垒。贵金属铂是现如今公认的产氢催化性能最佳的一种金属,然而其昂贵价格和紧缺存量限制了其广泛应用,减少催化剂中铂的使用和提高其催化性能成为了科研工作者亟待解决的科学问题。本论文制备了Au@Pd@Pt二十面体纳米粒子并对其催化产氢性能进行了研究,同时也利用高压水热反应釜制备了Au-Pt合金十面体纳米粒子,为新型Pt基复合材料的开发提供了思路。本论文取得的研究成果如下:1.用种子生长法制备了不同Pt亚单层数的Au@Pd@Pt二十面体纳米粒子(Au@Pd@Ptn ML)。以Au@Pd二十面体纳米粒子作为种子,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)作为包裹剂、抗坏血酸(AA)为还原剂,利用流量注射泵缓慢注入不同浓度的Na2PtCl6前驱体溶液,分别制备了Au@Pd@Pt0.3 ML,Au@Pd@Pt0.5 ML,Au@Pd@Pt0.7 ML和Au@Pd@Pt1.0 ML四种二十面体纳米粒子。同时我们还对这四种不同材料和商业铂黑的电催化产氢性能进行了研究,结果发现Au@Pd@Pt0.5 ML纳米材料的电流密度最佳,其质量活性也约为Pt黑的两倍,电化学耐受性测试发现其稳定性也比商业铂黑更优异。研究表明,Au@Pd@Pt0.5 ML纳米材料是很好的产氢催化材料。2.用高压水热反应釜制备了Au-Pt合金十面体纳米粒子。以十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)作为包裹剂和稳定剂,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为还原剂,HAuCl4和EDTA络合的H2PtCl6溶液(EDTA-Pt)为前驱体溶液在高温高压下进行反应。通过改变CTAC加入量、PVP加入量、EDTA-Pt加入体积、温度等条件能够实现金铂纳米粒子尺寸与形貌的可控。同时我们也对不同时间下纳米粒子的形貌进行了考察,对纳米粒子形成机理进行了初步的研究。
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