Mg基储氢合金具有储氢量大、自重轻、资源丰富等优点,近年来成为最具发展潜力的储氢材料之一。然而,由于其具有较高吸/放氢温度和较差的吸/放动力学性能等缺点,限制了其实际应用范围。研究发现,高压可以诱导晶体结构发生相转变并且形成具有新的组织结构的材料。本文根据Mg-Ni二元合金相图,采用真空感应熔炼技术和超高压处理技术制备了Mg-5Ni(wt.%,后面给出的所有都为质量分数)合金。通过光学显微镜、X射线衍射仪、扫描电子显微镜以及储氢性能测试等手段,对合金的相结构和储氢性能进行了系统地研究,深入探讨了Mg-Ni基多相合金相组成以及枝晶组织对储氢性能的影响。对超高压Mg-5Ni合金的研究表明,常规铸态Mg-5Ni合金由Mg、Mg2Ni相组成,超高压Mg-5Ni合金包含Mg、Mg2Ni和Mg6Ni相。而且,超高压1600℃处理下的合金具有比铸态合金更为均匀的显微组织。超高压Mg-5Ni合金和铸态合金可逆储氢容量和平台压是相近的,说明该超高压处理几乎不影响Mg-5Ni合金的热力学性质;超高压1600℃处理的Mg-5Ni合金初始放氢温度比铸态合金低了21℃。此外,超高压1600℃处理的合金更易活化,循环吸放氢后结构更稳定,且具有更快的放氢动力学。动力学性能的改善是因为均匀的Mg2Ni相分布所产生的相界为氢的扩散提供了更多通道,而且枝晶内部存在大量的{11-20}晶面,给氢原子在晶体内部迁移创造了便利的条件。良好的循环稳定性是因为超高压处理后产生的大量均匀的网状树枝晶消除了在吸/放氢过程中产生的集中应力。采取超高压手段制备出含有较高体积分数的树枝晶是一种有效的改善Mg基储氢性能的方法。