【摘 要】
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二氧化钛无毒,制备成本低以及其在环境和能源方面有巨大的潜在价值等优点。但是二氧化钛能带较宽,对太阳能的利用不足;此外,二氧化钛较低的量子效率阻碍了它成为优良的光催化
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二氧化钛无毒,制备成本低以及其在环境和能源方面有巨大的潜在价值等优点。但是二氧化钛能带较宽,对太阳能的利用不足;此外,二氧化钛较低的量子效率阻碍了它成为优良的光催化剂。据报道非金属掺杂具有很好的作用来扩大二氧化钛的光谱响应范围。因此,本论文分别用硫源,氮源,氮硫源进行二氧化钛的掺杂制备,为设计开发非金属掺杂光催化剂提供参考。以四氟化钛,硫酸钛为混合钛源,以保险粉为掺杂硫源,溶剂用乙醇,应用一步醇热法制造出深黑色硫掺杂TiO2。XPS、能谱、FTIR表征证明了硫元素成功掺杂到二氧化钛中。硫掺杂二氧化钛的可见光催化性能通过降解罗丹明B溶液来评估,发现硫掺杂二氧化钛的可见光催化活性明显优于P25。当使用5mmol保险粉获得的光催化剂的可见光催化活性最高,远高于商业用的P25。多次稳定性重复实验后,TS-5的可见光催化活性并不降低太多。我们又改变了醇热温度、钛源成分、煅烧温度等条件来探究影响硫掺杂二氧化钛光催化性能的因素,发现采用180℃醇热温度,混合钛源,不煅烧所合成的硫掺杂二氧化钛的可见光催化性能是最优秀的。最后通过活性物种捕获实验,探讨了硫掺杂二氧化钛在可见光作用下产生的主要活性物种。以四氟化钛,硫酸钛为混合钛源,以二氧化硫脲为掺杂氮硫源,以无水乙醇为溶剂,通过一步溶剂热法合成深色氮硫共掺杂二氧化钛。XPS、FTIR表征证明了氮硫元素的成功掺杂。TNS的可见光催化性能通过降解罗丹明B溶液来评估,发现氮硫共掺杂二氧化钛的可见光催化活性明显优于P25。当使用12mmol二氧化硫脲获得的光催化剂的可见光催化活性最高,远高于P25,它可在90分之内将罗丹明B溶液完全降解。多次稳定性重复实验表明TNS-12的可见光催化活性并不降低太多。通过中间活性物种的捕获试验,确定了氮硫共掺杂TiO2在可见光照射下形成的主要活性物种。以TiF4,TiCl4为1:1做为混合型钛源,使用氮掺杂源-尿素,以无水乙醇为溶剂,直接溶剂热法制备N掺杂二氧化钛。改变氮源与钛源比例,我们发现掺入氮源反而降低了催化剂的可见光催化性能,而TN-0显示出更高的催化性能,可在60分内将罗丹明B溶液完全降解。我们用TN-0光催化剂对苯酚进行了可见光催化降解,发现苯酚降解成对苯二酚以及对苯醌,结合参考文献,计算了对苯二酚的生成浓度,为绿色有机转化提供了另一种方式。
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