相干反斯托克斯喇曼光谱（Coherent anti-Stokes Raman Spectroscopy, CARS）测量技术，是利用满足一定频率要求和一定相位匹配条件的激光束照射喇曼介质，然后通过所产生的CARS信号分析得到喇曼介质及其周围环境信息。飞秒技术与CARS光谱技术结合后，具有很高的时空分辨率，能够应用于探测分子在飞秒量级内的动力学信息及恶劣条件下的燃烧场测温方面的研究。　　相干反斯托克斯喇曼散射是一种非线性四波混频效应，论文从非线性效应的基本方程出发，全面阐述了CARS理论，在推导出CARS理论的光强表达式的基础上进一步详细分析了飞秒CARS光谱强度随时间的变化情况。　　在理论分析的基础上，论文对飞秒时间分辨CARS光谱的实验测量方法进行了研究。实验利用飞秒激光系统作为光源，搭建了一套可实现在常温常压的实验条件下对静态样品池中蒸汽样品及液态样品的飞秒CARS光谱探测实验系统，并对飞秒时间分辨CARS信号的输出特性进行了重点研究。　　在以上理论和实验的基础上，深入探讨了飞秒时间分辨CARS光谱在分子超快动力学和燃烧场测温方面的应用研究。在应用于分子超快动力学探测实验中，通过探测光延迟时间的变化得到了探测时间正负两种情况下的飞秒时间分辨CARS光谱。继而深入分析了从这些光谱中获得的飞秒时域范围内分子内部基态和激发态动力学信息。在应用于燃烧场测温的实验中，首先从原理上对于这种技术测温的可行性与可靠性进行了分析，然后进行了实验研究，实验数据与相应温度理论拟合结果符合度较高，并显示出了很高的实验重复性。