【摘 要】
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荧光量子点是一种新型荧光纳米材料,尺寸在10 nm以下,可以根据简单的合成方法制备获得。根据不同元素的来源、差异性的合成方法可以制备多种不同类型的荧光量子点。如利用碳、硅、铜、金等元素来源,可以制备碳量子点、硅量子点、荧光铜簇、金簇等发光纳米材料。又由于不同元素之间性质的差别可以通过混合元素掺杂使得量子点发光性质和表面性能的差异,促进荧光量子点在生物传感、生物分析等领域的广泛应用。多西环素(DC)
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荧光量子点是一种新型荧光纳米材料,尺寸在10 nm以下,可以根据简单的合成方法制备获得。根据不同元素的来源、差异性的合成方法可以制备多种不同类型的荧光量子点。如利用碳、硅、铜、金等元素来源,可以制备碳量子点、硅量子点、荧光铜簇、金簇等发光纳米材料。又由于不同元素之间性质的差别可以通过混合元素掺杂使得量子点发光性质和表面性能的差异,促进荧光量子点在生物传感、生物分析等领域的广泛应用。多西环素(DC)是一种常用的广谱抗菌四环素类药。它对革兰氏阳性和革兰氏阴性细菌、衣原体,立克次氏体和支原体等均具有抗菌活性,可用于治疗某些呼吸道感染、泌尿道和胆道感染等疾病。在羟氯喹联合抗生素用于新型冠状病毒肺炎(Corona Virus Disease 2019,COVID-19)患者的治疗过程中,针对存在心血管基础病的患者,四环素类(如多西环素)可能是比大环内酯类、喹诺酮类更佳的选择。在动物医学中,多西环素被广泛应用于畜牧业、虾类养殖和鱼类中,以预防和治疗食用动物感染。然而,过度使用多西环素药物会引发一系列问题,进而影响人类健康。因此,对多西环素在不同领域进行浓度监测是一项十分重要的工作。本论文以具有良好发光性质的碳量子点(CDs)和硅量子点(SiNPs)等荧光量子点为探针,考察DC作用于荧光量子点引起的光学性质变化,从而建立基于两种荧光量子点信号变化的DC测定,并实现了多种复杂实际体系的测定,进一步考察其猝灭机制,明确DC作用于量子点的猝灭源于内滤效应。本论文的研究内容主要分为以下两个部分:第一章:基于内滤效应测定多西环素的可行性以及以碳量子点为探针的多西环素荧光法检测本章节采用发光性质稳定、兼容性好的CDs为荧光探针,在磷酸盐缓冲体系中,将DC与CDs作用并猝灭CDs的荧光发射行为,建立了一种简单快速的分析方法运用于DC的检测。我们通过比较不同的抗生素和DC的紫外吸收光谱及DC对香豆素-6、TAM和FAM三种荧光染料作用结果不同初步验证了DC猝灭CDs的荧光行为属于内滤效应。接着通过红外光谱、荧光寿命等数据验证DC与CDs之间作用的内滤效应。在优化实验条件下,DC浓度在5-30μM范围内变化时,CDs的荧光淬灭效率(F0-F)/F0与CDC之间呈良好的线性关系,拟合线性方程为Y=0.01249*CDC+0.03625,R~2=0.9987,检测限为2.343μM(n=8)。并成功运用于盐酸多西环素片和人血清样品的加标回收实验。说明本分析方法在生物医学领域DA药物浓度监测和质量控制等方面具有良好的应用前景。第二章:以硅量子点为荧光检测信号运用于多西环素的检测本章节针对采用CDs检测DC灵敏度不够高以及对应CDs量子产率不够高等的缺陷,设计采用量子产率高的硅量子点(SiNPs)。同样在磷酸盐缓冲体系中,将DC与SiNPs作用并基于内滤效应原理猝灭SiNPs的荧光发射行为,建立了一种简单快速的分析方法运用于DC的检测。在优化实验条件下,DC浓度在1-40μM范围内变化时,SiNPs的荧光淬灭效率(F0-F)/F0与CDC之间呈良好的线性关系,线性拟合方程为Y=0.0104*CDC+0.0333,R~2=0.992,检测限为0.396μM(n=8)。此外,检测了盐酸多西环素片,人血清血浆样品和牛奶样品的加标回收实验。检测结果说明本分析方法明显提高分析性能,且扩大了实际应用领域,在DC药物浓度监测、质量控制和食品安全分析中的可行性。
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