自掺杂/氧空位依赖的钛基催化剂的制备及其选择性催化还原NO_x的性能研究

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现代工业中氮氧化物(NOx)的大量排放对生态环境和人类健康都有着极大的危害,氨选择性催化还原法(NH3-SCR)脱硝技术是目前公认的高效率脱硝方法之一。现有的商用SCR催化剂活性窗口处于中高温度段且较窄,如何提升催化剂的低温活性,拓宽反应温度窗口,取得更好的经济性和实用性是现如今SCR催化剂领域研究的热点。本文利用Ti3+自掺杂来改性TiO2载体,选用活性成分V2O5和CeO2负载于TiO2上,拓宽了传统V2O5/TiO2催化剂的活性温度窗口,且具备优异的抗硫抗水性能。为研究改性前后催化剂的物化性质变化,分别利用了X射线衍射技术(XRD)、X射线光电子能谱技术(XPS)、拉曼光谱技术(Raman)、比表面积及孔结构分析、程序升温测试技术(TPD/TPR)、电子顺磁共振能谱分析技术(EPR)和扫描电子显微镜技术(SEM)等化学表征手段做出了机理分析。研究内容如下:首先,采用溶胶凝胶法制备了Ti3+自掺杂TiO2载体,再选用浸渍法负载1 wt.%的活性成分V,制得富含氧空位的V2O5/TiO2脱硝催化剂。结果表明,相较于无掺杂钒钛催化剂,Ti3+自掺杂V2O5/TiO2催化剂在反应温度窗口内的活性效率整体明显提高,且有效的拓宽了低温度段的活性窗口。表征结果发现,Ti3+的自掺杂,能够抑制TiO2金红石相的产生,稳定TiO2锐钛矿晶型。Ti3+的引入产生了大量的氧空位,与吸附在TiO2表面的氧气反应生成了对“快速”SCR反应具有促进作用的超氧自由基。同时,催化剂的表面酸性强度和氧化还原能力都得到提升,有助于提高NH3-SCR反应的脱硝效率。其次,采用浸渍法在Ti3+自掺杂V2O5/TiO2催化剂基础上引入稀土元素Ce,制得Ce-V双活性组分的钛基脱硝催化剂。结果表明,Ce的引入可有效地进一步降低钒含量且保持高效催化性能。当负载6 wt.%的Ce和0.5 wt.%的V时,该催化剂的整体活性最佳,在180℃时活性效率可达90.4%,进一步拓宽了催化剂的活性温度窗口。表征结果发现,掺杂Ce能够增加催化剂表面吸附氧含量,调控活性组分的多价态共存及进一步加强活性组分与载体的相互作用,从而有效改善催化剂的性能。另外,一方面考察了制备条件和反应条件对催化剂性能的影响,通过优化煅烧温度,使催化剂达到最优性能;另一方面,抗硫抗水性实验表明Ti3+自掺杂和Ce的引入均能改善V2O5/TiO2催化剂的抗中毒性能。
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