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随着集成光学、激光技术的发展,对高折射率光电功能材料特别是高精确折射率薄膜的需求越来越急迫。高折射率材料具有优秀的折射率性质,应用于精密激光器、增透膜、反射膜、光学干涉滤光片等。然而目前高折射率材料的折射率单一,不能满足需求精确折射率的光学器件,所以通过调控获得具有精确折射率材料是很有价值的研究。本文计算了钽铌基体块和薄膜材料的电子结构和光学性质,制备了高质量的钽铌基光学薄膜,研究了钽铌基光学薄膜的结构和基本光学性能间的规律,通过不同浓度的掺杂实现对折射率的精确调控,并对薄膜的三阶非线性光学性能进行研究。构建了钽铌基体块和薄膜材料的模型,通过对其结构和光学性质的计算,表明钽铌基薄膜价带主要由氧离子的p轨道和部分B位阳离子的d轨道贡献,而导带则主要由阳离子的d轨道和部分氧离子的p轨道贡献。在可见光范围内,折射率随波长的增大而降低,属于正常色散;在同一入射光波长下,Nb2O5薄膜的折射率大于Ta2O5薄膜,介电函数、反射率等光学性质谱线较Ta2O5薄膜均有不同程度的红移。利用电火花烧结（SPS）技术制备钽铌基薄膜,采用脉冲激光沉积（PLD）成功的在Pt（111）/Ti/SiO2/Si、单晶Si片和熔融石英玻璃衬底上制备了钽铌基光学薄膜。其微观形貌测试表明薄膜的表面平整,无裂纹。利用紫外-可见光分光光度计和椭偏仪测量薄膜的光学性质,根据透射与吸收特性研究了薄膜的厚度参数和光学禁带。在可见光范围内,薄膜的透过率达到7090%;在不同衬底上薄膜折射率谱线变化趋势相同,呈正常色散,且在同一波长下,Nb2O5薄膜的折射率大于Ta2O5薄膜,与理论计算的结果一致;色散谱符合柯西模型,拟合得到薄膜的折射率方程参数。La元素的掺入可以对Nb2O5薄膜的折射率进行调控,通过掺入不同浓度的La元素实现折射率在Ta2O5与Nb2O5薄膜之间进行精确调控,得出不同衬底上折射率调控率。通过Z扫描研究钽铌基薄膜的三阶非线性光学性质,其透过率归一化曲线图呈现峰-谷特征,其非线性折射率系数n2’<0,表明具有自散焦现象。计算得出,Nb2O5薄膜的非线性折射率系数为-2.33×10-9cm2/W,大于Ta2O5薄膜的-1.42×10-9cm2/W。