【摘 要】
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环境持久性自由基(EPFRs)因其较长的环境寿命、更强的稳定性和具有的潜在DNA、心肺系统损伤作用引起了环境和医学研究者的关注。在颗粒表面,取代后的芳香族化合物(苯酚、氯酚
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环境持久性自由基(EPFRs)因其较长的环境寿命、更强的稳定性和具有的潜在DNA、心肺系统损伤作用引起了环境和医学研究者的关注。在颗粒表面,取代后的芳香族化合物(苯酚、氯酚等)与过渡金属相互作用过程中发生电子转移,同时产生EPFRs。这些相互作用不仅会在燃烧、热解等过程中发生,空气颗粒物和环境土壤中也存在。在大多数研究体系中,研究者重点关注了EPFRs的产生过程和潜在风险,但对EPFRs影响污染物环境行为的研究关注非常少。而EPFRs的发现也向只以浓度为标准评估污染物风险的传统方法提出了挑战。大多数针对CT和CuO的研究均集中在光催化降解/光芬顿降解,对可能产生的EPFRs及其影响没有相关的研究。因此,了解潜在的EPFRs对污染物环境行为的影响及在新污染物形成过程中的作用显得尤为重要。本研究主要关注紫外光照条件下,N2和Air两个气体氛围中,有机污染物邻苯二酚(CT)与过渡金属铜共存时,EPFRs的产生机制、特征及其对CT降解的影响。研究发现,紫外光照下,分别在N2和Air两气体氛围中,EPFRs会在含有过渡金属Cu的颗粒表面,通过CT与过渡金属Cu相互作用并发生电子转移的过程中产生,还原后的过渡金属与自由基结合形成复合体——Cu(Ⅰ)-EPFRs。N2氛围下EPFRs的信号强度大于Air氛围,而g值小于Air氛围。EPFRs的环境半衰期从14小时到3 d不等,以半醌自由基为主要类型,g值在2.0045-2.0052之间。CuO/SiO2系统中,无论CT浓度高低,反应中均伴随着EPFRs的产生。较低CT浓度时,EPFRs的产生阻碍了CT的降解。除了健康风险,EPFRs会在一定条件下阻碍CT的降解,改变其环境行为,增大了环境风险,客观上需要在有机污染物环境归趋中考虑EPFRs的贡献。
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