半导体混合卤素钙钛矿材料在可见光波段具有优异的吸收系数和带隙能量可调的性质,因此这种材料在近年来受到了学术界的广泛关注,并已经在太阳电池和发光器件等应用领域有所突破。然而当其在持续的光照情况下,会产生富溴和富碘的区域,后者较小的带隙能量会导致太阳电池开路电压的降低或发光二极管荧光的红移。为了推动混合卤素钙钛矿材料在上述光电器件中的进一步发展,研究者们有必要理解这种卤素相分离的机制并进而设计出合适的抑制手段。需要指出的是,在体材料中被广泛报道的相分离效应通常发生在纳米的空间尺度,从混合卤素钙钛矿纳米晶入手,可以为相分离效应的理解提供更加全面的观点。采用单粒子和超快光谱测量技术对不同卤素比例的Cs Pb(Br1-xIx)3（0<x<1）纳米晶展开室温和低温条件下详细的表征,在关注相分离效应的同时也揭示了丰富的新奇光物理现象。1.对Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶的高密度薄膜进行瞬态吸收和时间分辨荧光测量,揭示了不同混合卤素比例对其相分离过程的影响。时间分辨荧光测量展示了,在x=0.2～0.8的范围内,由于I2升华离开纳米晶而发生的荧光峰蓝移情况。而随着溴离子比例的增多,会导致Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶的相分离速率变快。在x≤0.5 Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶的瞬态吸收光谱中存在两个强烈的光致漂白峰,意味着该卤素比例的纳米晶中已经出现了纯溴区域和溴碘混合区域的分化。在光照情况下,这些溴碘混合区域会在局域电场或大极化子的驱动下发生更快的相分离过程。2.在充分理解相分离效应的基础上,利用光照改变Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶薄膜的带隙能量,通过F（?）rster能量转移过程实现了对Cy3染料分子的延迟激发。在相分离发生的情况下,给体Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶的发射光谱会与受体Cy3染料分子的吸收光谱产生重叠,使后者接收到来自前者的激子能量而发出荧光。在停止光照后,Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶中的溴碘离子会重新混合而恢复原始的发射光谱,从而可以实现多次循环可逆的能量转移过程。通过将染料分子的排布进行特殊设计,利用光照实现了对某些特殊图案的动态显示,为新型防伪图标的设计提供了一种独特的技术手段。3.通过对单个Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶室温和低温条件下荧光发射特性的研究,揭示了由于I离子的聚集而导致的多量子点存在。在室温条件下相分离前,单个Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶发射低纯度的单光子并且伴随着荧光强度的连续变化（无明显的亮暗态）;相分离后形成的单个Cs PbBr3纳米晶开始发射高纯度的单光子并且伴随着荧光闪烁现象（有明显的亮暗态）。在低温条件下,单个Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶可以发射多组荧光峰,且其强度和峰位随着时间推移会产生互相关联的变化。上面的实验结果表明在单个Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶中由于多个能量最小区域的存在会产生多个量子点结构,可以各自捕获和复合光生激子并且具有相互之间的耦合作用。综上所述,采用单粒子和超快光谱测量技术对单个和系综Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶在室温和低温条件下进行详细的表征,为理解相分离的内在机制提供了宝贵的光谱信息。虽然在光电器件方面需要抑制混合卤素钙钛矿的相分离,但是将该现象与能量转移过程相结合,实现对特殊图案的可控显示,为防伪图标和信息保密方案的设计提供了新颖的技术手段。另外在单个Cs Pb(Br1-xIx)3纳米晶中发现了多个量子发光体存在的证据,不仅为相分离现象的发生指出了结构上的来源,还为基于该材料开发独特的多量子比特作用提供了研究平台。