【摘 要】
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全无机钙钛矿量子点因其高的量子产率、高缺陷容忍度、宽光谱可调以及高的色纯度等优异的性质在光电器件领域具有很大的应用潜力。但与此同时,钙钛矿本身的高离子属性导致其稳定性较差,特别的是符合Rec.2020标准的630 nm-650 nm红光波段的无机钙钛矿量子点通常由混合卤素组成,这还会带来相分离的问题,极大地限制了其实际应用。本文以全无机钙钛矿量子点CsPbX3作为研究对象,通过离子掺杂和有机包覆的
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全无机钙钛矿量子点因其高的量子产率、高缺陷容忍度、宽光谱可调以及高的色纯度等优异的性质在光电器件领域具有很大的应用潜力。但与此同时,钙钛矿本身的高离子属性导致其稳定性较差,特别的是符合Rec.2020标准的630 nm-650 nm红光波段的无机钙钛矿量子点通常由混合卤素组成,这还会带来相分离的问题,极大地限制了其实际应用。本文以全无机钙钛矿量子点CsPbX3作为研究对象,通过离子掺杂和有机包覆的方式研究对钙钛矿量子点稳定性的影响,并以此为基础研究了在LED器件上的应用。取得的主要研究成果如下所示:1、使用热注射法并以乙酸镍作为镍源合成了发光峰为650 nm的高质量Ni掺杂的CsPbBrI2钙钛矿量子点,从抑制离子迁移的角度研究了Ni掺杂改善混合卤素CsPbBrI2量子点相分离问题的机理。研究结果表明,Ni掺杂后的CsPbBrI2量子点没有改变原始的发光峰,只出现了与平均尺寸减小相关的蓝移,微观形貌结果显示其具有更均匀的尺寸分布,量子产率也有较大的提升,当Ni/Pb名义掺杂比为10%时量子产率最高为81.05%。DFT计算结果表明Ni的掺杂使Pb与Br、I之间的键长减小,电荷密度增大,并引起原始晶体结构的收缩,在价带顶附近出现了与Ni相关的能级。稳定性的比较结果显示Ni掺杂的CsPbBrI2量子点相比未掺杂之前具有更好的相稳定性。2、基于甲基丙烯酸甲酯（MMA）自由基聚合的机理,以热注射法制备的Ni掺杂的CsPbBr3钙钛矿量子点作为引发剂,在白光光照条件下使MMA聚合制备了PMMA/量子点复合材料。结果表明:经过原位聚合包覆的量子点具有单分散的特征且量子点的平均粒径略有增加,利用刮涂法制备的复合薄膜具有优异的光学透明性,薄膜浸在水中的稳定性结果表明有机包覆后的Ni掺杂CsPbBr3钙钛矿量子点复合材料表现出优异的稳定性,且没有发生明显的团聚。浸泡在水中一个多月后的发光强度仍然能够达到初始强度的90%左右且发光峰位一直稳定在529 nm左右。包覆前后的变温荧光强度显示出包覆后的量子点具有更好的热稳定性。通过对量子点引发MMA聚合的机理分析得到MMA在聚合过程中是与具有卤素空位的Pb离子结合形成单体自由基,最后成功聚合并将量子点包覆其中。3、基于三种不同Br/I比例的Ni掺杂的CsPbBrxI3-x红光钙钛矿量子点构建的白光LED均表现出较高的流明效率和显色指数,当Br/I为9/11时具有最佳性能,流明效率达到了113.2 lm/W,显色指数为94.9,对应的色坐标为（0.3621,0.3458）且具有4336 K的暖白光色温。放置在大气环境中和不同的驱动电流下均表现出较好的光谱稳定性。对比基于掺杂前后的CsPbBrI2量子点构建的红光LED,掺杂后的CsPbBrI2量子点红光LED的色坐标为（0.65,0.28）,并且具有更高的流明效率,这与掺杂后量子产率的提升表现出一致的规律。此外,有机包覆后的Ni掺杂CsPbBr3复合材料的绿光LED的最高流明效率可以达到12.39 lm/W,色纯度也达到了88.3%,CIE色坐标为（0.18,0.75）,非常接近Rec.2020标准中对应的绿光色坐标（0.17,0.79）,并且在小于80 mA驱动电流下具有优异的光谱稳定性。
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