量子蒙特卡罗方法是研究关联多粒子体系的电子结构的一个非常强大的工具,我们可以直接的处理多粒子相互作用,并且它与粒子数相关的计算标度非常良好.对包含周期表中第一行和第二行元素的凝聚态物质体系,它被视为一个基准的工具.对处理更加复杂的过渡金属和弱相互作用它更加有优势,因为量子蒙特卡罗方法可以直接处理电子关联,并且它的计算成本与体系大小之间的标度非常合理,一般和密度泛函理论相近(N2-3).我们应用了一个可以高效的模拟包含有相当多电子的凝聚态体系的量子蒙特卡罗框架,这个框架通过先进的数学算法和高效的并行运算来实现的.这个框架包含一个当前技术水平的量子蒙特卡罗程序包(包含变分蒙特卡罗、扩散蒙特卡罗和爬行蒙特卡罗等方法),使得我们可计算许多有趣的物理量.我应用这些方法研究了过渡金属体系和储氢材料,包括第一行前五个过渡金属元素的一氧化物以及非常有趣的二氢化镁储氢材料.当存在实验值可比时,量子蒙特卡罗的结果与之符合的非常好,只有很少数例外同时也被我们讨论了.对于没有实验值可比的结果,它能帮助我们解释和判断模棱两可的实验,并指明实验的方向。