【摘 要】
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钙钛矿型杂化卤化铅在新兴光伏技术领域表现出非凡的潜力而备受关注,其光电转换效率在十年间从3.8%迅速提高到25%。然而钙钛矿型杂化卤化铅对湿、热、光等的不稳定性在很大程度上制约了其商业化进程。大量研究表明,杂化材料中阴、阳离子间的氢键作用是造成其不稳定的内在因素之一。卤键具有与氢键相似的成键强度和高度的方向性的特点,可潜在地作为氢键的替代品,用于构建有机-无机杂化卤化铅材料。并且卤键显著的疏水性和
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钙钛矿型杂化卤化铅在新兴光伏技术领域表现出非凡的潜力而备受关注,其光电转换效率在十年间从3.8%迅速提高到25%。然而钙钛矿型杂化卤化铅对湿、热、光等的不稳定性在很大程度上制约了其商业化进程。大量研究表明,杂化材料中阴、阳离子间的氢键作用是造成其不稳定的内在因素之一。卤键具有与氢键相似的成键强度和高度的方向性的特点,可潜在地作为氢键的替代品,用于构建有机-无机杂化卤化铅材料。并且卤键显著的疏水性和供体、受体间的电荷迁移作用可赋予这类材料内在的湿稳定性和性能可调节性。基于此,本论文第一次尝试将卤键代替氢键引入到杂化卤化铅结构中,并研究了卤键的引入对杂化卤化铅复合物结构的影响。论文开始分别介绍了卤键和有机-无机杂化卤化物的研究进展,然后介绍高维杂化钙钛矿型结构的目前发展状况,结构特征以及合成策略和方法。最后提出本论文的选题意义和研究目的。采用非卤键供体甲基吡啶阳离子（PyMe+）和卤键供体4-碘甲基吡啶阳离子（IPyMe+）为有机组分,通过改变无机卤化铅中卤离子的种类,成功制备了一系列有机-无机卤化铅杂化复合物晶体PyMe-PbI（1）、PyMe-PbCl（2）、PyMe-PbCl/PbI（3）、IPyMe-PbI（4）、IPyMe-PbCl（5）、和 IPhTMeN-PbBr（6）。为了探究卤键对杂化卤化铅结构的影响,利用X-射线单晶结构分析、Hirshfeld表面分析、密度泛函理论（DFT）与基于分子中原子理论（QTAIM）的电子密度拓扑分析系统地对上述6个结构进行了对比和研究。结果发现:首先,对于相同的有机阳离子,卤化铅中卤阴离子的改变可对Pb2+的配位构型产生极大影响;其次,对于相同的无机卤化铅阴离子,对比存在卤键和没有卤键两种情况显示,Pb2+的配位模式会进一步发生显著变化。该结果得到了实验和理论方面的共同支持。上章制备的含卤键杂化复合物均为一维结构,为了探索能否用这些含卤键供体类有机组分构建高维度有机-无机卤化铅杂化复合物,下面通过系统地条件筛选和分析,利用有机卤键供体阳离子XPhEtNH3+、IPyMe+合成出二维杂化结构BrPhEtNH3-PbI（10）、ClPhEtNH3-PbI（11）、IPyMe-MA-PbI2D 及三维杂化结构IPyMe-PbI3D,并总结出制备高维杂化卤化铅结构的策略。最后将本论文进行了总结,以及论文创新点的提炼并对利用卤键设计合成不同维度有机-无机卤化铅杂化复合物进行了展望。
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