【摘 要】
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挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,简称VOCs)具有毒性和致癌性,严重危害人体健康和大气环境。催化氧化法因净化效率高、起燃和能耗低等优点是降解VOCs最经济有效方法
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挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,简称VOCs)具有毒性和致癌性,严重危害人体健康和大气环境。催化氧化法因净化效率高、起燃和能耗低等优点是降解VOCs最经济有效方法之一。本文以绿色廉价的细菌纤维素(BC)为生物基材料,通过溶胶-凝胶法制备了 CuCe0.75Zr0.25Ox复合金属氧化物催化剂,结合TG/DTG、N2-低温物理吸脱附、XRD、O2-TPD、H2-TPR、Raman和In situ DRIFT等多种技术对CuCe0.75Zr0.25Ox的进行了表征,在固定床反应器中对其催化降解甲苯的性能进行了研究。主要结果如下:(1)考察了水凝胶和醇凝胶与BC的相互作用、有糖BC和无糖BC对CuCe0.75Zr0.25Ox催化性能的影响。结果表明,水凝胶中,水分子通过氢键与BC羟基(BC-OH)相互连接形成络合物。醇凝胶中,BC羟基(BC-OH)与乙醇分子会形成电子给予体-接收体的配合物。BC中糖的存在显著提高了 BC的热分解温度,阻止了催化剂在焙烧过程中金属氧化物的团聚,采用有糖BC在水凝胶中制备的CuCe0..75Zr0.25Ox(CCZ-SW)催化活性最好,完全降解甲苯的温度(T100)为205℃。(2)考察了 BC糖含量和BC用量对CuCe0.75Zr0.25Ox催化性能的影响。结果表明,细菌纤维素中糖的含量和细菌纤维素的用量对CuCe0.75Zr0.25Ox复合金属氧化物催化剂的结构和性能有明显的影响,但内源性糖和外源性糖对催化剂的结构和活性没有影响。当BC糖含量为15%和BC用量为15 g时制备的CuCe0.75Zr0.25Ox具有较好的催化性能,其T100为220℃。较好的低温还原性和较高的氧空位浓度是催化剂具有较好活性的主要原因。在空速为24000h-1～36000h-1,温度为220℃、136h的运行实验中,CCZ-15S催化剂保持了很好的稳定性,甲苯转化率一直保持在100%。(3)通过选择性氧化考察了细菌纤维素羟基对CuCe0.75Zr0.25Ox结构和性能的影响。结果表明,BC的C2、C3和C6位-OH均会被氧化为羧酸根(-COO-),Cu2+主要与C2-COO-和C3-COO-进行配位,而Ce3+则主要与C6-COO-以螯合双齿形式配位,配位形式的不同会形成一定的空间位阻,在一定程度上阻碍了细菌纤维素吸附Cu2+离子的含量。BC-OH全部氧化后制备得的CuCe0.75Zr0.25Ox催化活性最差,其T100为270℃,说明BC-OH在合成CuCe0.75Zr0.25Ox过程中起着至关重要的作用。
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