有序的纳米孔材料,如沸石分子筛(结晶铝硅酸盐)、金属有机骨架(MOFs)、类沸石咪唑酯骨架(ZIFs)、共价有机骨架(COFs)和多孔芳香族骨架(PAFs)等,具有很强的分离潜力,广泛的被用来分离气体混合物。分离性能取决于吸附和扩散特性的组合,可以通过适当选择孔隙大小、孔隙拓扑结构、连接以及客体分子与骨架原子之间的相互作用(包括范德华力和静电力)来控制分离性能。只有充分认识到了吸附平衡和扩散过程的理论模型,才能准确把握吸附和扩散特性结合这一现象,为各种吸附材料的应用提供定性和定量的依据。为此,本文以吸附材料分离捕捉二氧化碳为应用背景,采用多尺度模型化方法和策略,较为系统的开展了气体在吸附材料中吸附平衡和扩散特性的研究。首先,我们需要研究的是气体在吸附材料上的吸附平衡问题。吸附平衡是研究整个吸附过程的核心问题。在许多情况下,理想的气体平衡是对混合气体的平衡,而不是对纯气体的平衡。研究混合气体吸附平衡有更多的实际意义。本文使用理想溶液吸附理论来描述混合气体的吸附平衡。介绍了理想溶液吸附理论的数学模型和求解方法。并使用理想溶液吸附理论分别计算了 Kureha活性炭对N2/CO2、CH4/CO2混合气体中CO2的选择性以及MOR分子筛、LTA-5A分子筛、13X分子筛、AFX分子筛对CH4/CO2混合气体中CO2的选择性,发现对CH4/CO2混合气体中CO2选择性最强的是AFX分子筛。接下来,介绍了单颗粒尺度气体吸附动力学模拟。首先建立单组分气体在吸附剂颗粒上扩散的数学模型,然后通过数值计算方法求解该数学模型。发现对于单组分气体而言,扩散系数的浓度依赖性会对扩散过程产生很大的影响;而吸附平衡对扩散过程的影响可以忽略不计。而对于多组分气体而言,建立了描述二元组分气体在吸附剂颗粒上的扩散-吸附的数学模型,基于模拟分析和揭示了混合气体在吸附剂颗粒上出现的超调现象。最后模拟气体在固定吸附床上的穿透过程,通过使用适当的假设条件,建立了描述混合气体在固定吸附床中穿透过程的模型和算法,分别模拟了 N2/CO2、CH4/CO2混合气体在Kureha活性炭固定吸附床上的气体穿透行为,模拟结果和实验结果有较大的吻合度。接着又模拟了模拟CH4/CO2混合气体在AFX分子筛固定吸附床上的气体穿透行为,从模拟结果上看,AFX分子筛分离CH4/CO2的能力是Kureha活性炭的14.5倍。最后考察了诸影响因素,揭示传质过程对气体穿透过程的影响。