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随着传统化石能源的日益减少,为了节约能源、提高能源的利用效率,燃料电池技术应运而生。氧还原反应(ORR)因为更难进行反应,成为了燃料电池反应的关键反应部分。这也一直是燃料电池技术中的一个重要制约条件,使用ORR催化剂可以使ORR正常而高效的进行反应进而打破这一限制。但是现在可以进行实际应用的催化剂主要为昂贵且稳定性较差的Pt基催化剂,寻找一种性能优良、价格低廉、性能稳定的ORR催化剂来替代它是现在的一个热门课题。在大量的研究中,氮改性碳材料因其良好的稳定性、导电性、低成本和易于获得而受到青睐;在不同的掺杂氮材料中以MOF为前驱体热解制备的材料是现在很热门的研究方向。本文将会通过用不同的热解工艺热解ZIF-67来得到氮掺杂碳纳米管团簇,并探究其不同活化位点的催化活性。主要研究内容和结果如下:(1)第一部分探究不同热解工艺对ORR性能的影响。采用室温静置法制备得到ZIF-67。将得到的ZIF-67用不同的热解工艺进行热解。添加尿素热解并改变升温曲线得到的掺杂碳材料具有最好的ORR性能(0.4V下扩散极限电流密度(Jd)为5.3mAcm2,半波电(E1/2)为0.84V),这接近商业Pt/C电极催化剂的性能Pt/C催化剂(Jd=5.0mA cm-2,0.4V,E1/2=0.85V)。吡咯态氮的相对含量的提高使得半波电位进一步右移。表明吡咯态氮是最主要的ORR活化位点。新的350℃的保温过程的添加使得更多的碳纳米管团簇生成,进而使得扩散极限电流密度得到提升。(2)第二部分探究了尿素对催化材料结构及ORR性能的影响提升。采用室温静置法制备得到ZIF-67。将尿素和尿素的热解产物缩二脲、三聚氰胺和氨水分别与ZIF-67一起进行热解。通过表征和测试,将三聚氰胺与ZIF-67一起进行热解得到的掺杂碳材料具有最好的ORR性能(扩散极限电流密度(Jd)=5.2mA cm-2,半波电位(E1/2)=0.84V)且吡咯态氮的相对含量也最高。缩二脲与ZIF-67一起进行热解得到的掺杂碳材料性能和吡咯态氮的相对含量次之,氨水与ZIF-67一起进行热解得到的掺杂碳材料和吡咯态氮的相对含量相对于前两者性能更次。缩二脲和三聚氰胺是尿素的脱氨聚合物,这表明尿素在热解脱氨后更容易以吡咯态氮的形式存在在碳环之中,因而提高了热解ZIF-67的ORR性能。(3)第三部分探究了过渡金属离子掺杂对ZIF-67衍生碳材料催化剂ORR性能影响。采用用室温静置法制备ZIF-67时掺杂Fe3+和Ni2+。将得到的掺杂ZIF-67进行热解。Ni的掺杂并不能提高ORR活性,掺杂Fe3+的ORR活性很差。掺杂Fe3+的ORR活性很差的原因为离子的价态不同导致结晶时就很难结晶,使得热解后得不到性能较好的碳材料。