g-C3N4基纳米异质结的制备及光催化分解水制氢性能研究

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近年来,能源短缺与环境污染等问题日益加剧。光催化技术被认为是解决能源危机和环境问题的有效途径之一。开发高效可见光驱动的光催化剂是目前的研究热点。g-C3N4因其独特的能带结构以及优异的可见光催化活性,受到人们广泛关注。本文以g-C3N4为研究对象,通过构建异质结复合催化剂提高g-C3N4的光催化活性,并应用于光催化产氢。重点探究了改性后复合样品的光吸收能力、载流子分离能力以及光催化增强机理,主要研究结果如下:(1)采用高温聚合法和溶剂蒸发法制备SnS2/g-C3N4。通过一系列表征表明,SnS2纳米片均匀负载在g-C3N4纳米片上形成紧密结合的异质结。研究发现,5 wt%SnS2/g-C3N4表现出较优异的光催化产氢性能,其产氢率可达972.6μmol·h-1·g-1,分别是块体g-C3N4和SnS2的2.9倍和25.6倍。同时,循环实验表明SnS2/g-C3N4复合物在光催化实验中具有良好的可重复性和稳定性。借助活性因子捕获实验证明了空穴在异质结中的迁移途径,即SnS2价带上的空穴将转移至g-C3N4价带上参与氧化反应。(2)首先采用微波辅助化学还原法制备了Au负载的g-C3N4,然后通过溶剂蒸发法制备了Z型复合异质结SnS2/Au/g-C3N4。在Au纳米颗粒和SnS2纳米片的共同修饰下,进一步提高了样品的可见光吸收能力。而Au纳米颗粒与g-C3N4纳米片形成肖特基结有利于促进载流子分离。活性因子捕获实验表明三元体系形成了典型的Z型电子转移机制,即激发至SnS2导带上的电子利用Au纳米颗粒良好导电性转移至g-C3N4价带上与空穴复合,从而在g-C3N4导带上进行还原反应,在SnS2价带上进行氧化反应。(3)采用原位生长法制备出SnSe2/g-C3N4异质结。SnSe2的引入不仅拓展了体系对可见光的吸收范围,而且增强了光吸收强度。15wt%SnSe2/g-C3N4展示出优异的光催化产氢性能,分别是单体SnSe2和g-C3N4的1.9倍和3.5倍。异质结的构建促进了载流子的传输效率并抑制了光生e-/h+对的复合,g-C3N4导带上的电子以及价带上的空穴分别转移至SnSe2导价带上参与氧化还原反应。
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