有机金属化合物低温化学气相沉积法(MOCVD)制备新型纳米材料的研究

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微型化作为科技发展的趋势,使得纳米材料的研制和开发成为近10几年来的研究热点。其中一维纳米结构如纳米线、纳米棒、纳米管等等表现出独特的电学、光学及磁学等特性而成为该领域新的关注焦点。如何能够有效制备出纳米结构材料是其关键所在。在众多制备方法中,模板法被公认为是操作简单、产率较高、成本较低的制备各种形貌复杂的纳米结构新材料最为方便的方法。从制备工艺角度而言,化学气相沉积(CVD)工艺则是反应条件温和、过程较易控制、且可有效实现纳米结构连续生长的方法。因此本研究将拟将二者相结合,实现简单工艺设备及操作条件下制备新型纳米材料的构想。研究中选用高度有序介孔材料SBA-15为模板,选用熔点较低、对仪器设备无腐蚀作用且廉价易得的Cu(acac)2为前驱物,经CVD工艺制备铜的相关纳米结构。因为纳米电学装置中铜具有更好的电学特性,因而铜纳米结构的研制具有重要应用价值。研究中重点考察了反应气H2对该过程的影响以及前驱物分子与基质模板表面间的相互作用对Cu沉积并生长形成Cu线/棒的影响,从而确定最佳的工艺条件及合适的沉积表面。研究证实,CVD工艺中H2对Cu(acac)2在孔体系中的沉积并最终形成连续Cu线/棒起着至关重要的作用,H2的存在除了可将前驱物还原为金属铜外,更重要的是促进了前驱物分子及其含铜中间体在孔体系的传质过程,从而保证Cu在模板孔内可以连续生长;研究还选用不同的基质表面考察Cu的沉积生长情况,结果表明纯SBA-15的表面因具有亲水特性而不适合Cu(acac)2分子吸附沉积,通过实验对比最终确定经过简单镀碳处理后的SBA-15可实现Cu(acac)2分子均匀吸附沉积,有利于孔内Cu线/棒的连续生长。通过对反应条件的考察,确定了最佳工艺条件,首次通过反应条件温和的低温MOCVD法制备出直径约为6 nm、长度达几百纳米的连续的Cu纳米线/棒。以此为基础,将反应气改为NH3,考察其流速和反应温度的影响,首次制备出Cu3N纳米线/棒,Cu3N纳米线/棒在新型光储能领域及高速集成电路中具有重要的应用价值。另外,研究还发现Cu(acac)2在孔体系的沉积过程中可实现对孔口的修饰作用,即可将孔开口处的尺度减小,形成ink-bottle pore结构,通过对反应条件的考察,最终成功实现了对SBA-15孔体系的均匀修饰,得到了孔口尺寸为3.6-3.7 nm、孔体尺寸为5.8 nm的结构均匀的ink-bottle pore体系,这一改变可使SBA-15在低浓度下的吸附能力大大提高,并在储氢领域具有潜在的应用价值。综上所述,本研究首次实现了简单工艺操作、温和反应条件的低温CVD工艺制备结构良好的金属纳米线/棒的构想,同时也对SBA-15的孔结构进行了有效改良,得到均匀分布的ink-bottle pore孔体系。该方法也可推广至其他金属纳米线/棒的制备。
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