【摘 要】
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长余辉材料是一种储能发光材料。传统的长余辉发光电子传输模型认为,余辉材料的充能通过填充位于导带底附近的余辉陷阱实现,通常需要高能电离辐射光源激发。这种高能激发特性会给长余辉材料的某些实际应用带来限制。上转换充能(Up-Conversion Charging,UCC)是一种可以用可见光或近红外光填充余辉陷阱的有效方法,为利用低能激发光对长余辉材料充能提供了选择。近几年,关于UCC的研究大多是非线性上
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长余辉材料是一种储能发光材料。传统的长余辉发光电子传输模型认为,余辉材料的充能通过填充位于导带底附近的余辉陷阱实现,通常需要高能电离辐射光源激发。这种高能激发特性会给长余辉材料的某些实际应用带来限制。上转换充能(Up-Conversion Charging,UCC)是一种可以用可见光或近红外光填充余辉陷阱的有效方法,为利用低能激发光对长余辉材料充能提供了选择。近几年,关于UCC的研究大多是非线性上转换激发途径的设计或发射波长的调控,而缺少对其陷阱填充动力学的研究。研究表明,激发光在填充陷阱的同时也在排空陷阱,进一步研究激发过程中陷阱填充和排空的这种竞争关系对于基础发光领域和实际应用都具有意义。本文主要以LaMgGa11O19:Mn2+材料为例研究了UCC的非线性激发陷阱填充过程,得到了UCC的动力学速率方程,并且以LaMgGa11O19:Ni2+材料为例将其扩展为单光子线性激发陷阱填充也适用的形式。具体研究内容如下:(1)根据上转换激发和光辐照陷阱排空的特点,建立了UCC动力学速率方程,分析了光辐照陷阱填充和排空的竞争关系。用450 nm激光实现了LaMgGa11O19:Mn2+材料的UCC过程,并以该材料体系为例对速率方程进行了光谱学实验验证。研究表明,光辐照陷阱填充和排空之间的竞争随着辐照剂量的增加而逐渐激烈。(2)探究了LaMgGa11O19:Mn2+材料上转换激发过程的激发机制以及其余辉陷阱的调控。实验证明,材料的上转换激发机制为激发态吸收上转换。基于UCC动力学速率方程,设计了利用同一波长的激发光调控余辉陷阱的方法。当材料的余辉陷阱被预填充时,高功率激发光可以继续填充陷阱,而低功率激发光则不断排空陷阱。(3)基于UCC动力学速率方程,把陷阱填充动力学速率方程扩展为单光子线性激发适用的形式。紫外光线性激发陷阱填充的动力学研究不仅分析了光辐照陷阱填充和排空的竞争关系,还考虑了环境温度热激励排空的影响,对UCC的动力学理论进行了补充。文章以LaMgGa11O19:Ni2+材料为例,以266 nm激光作为激发光源,对拓展后的速率方程进行了光谱学实验验证。实验结果和理论分析相符合,表明陷阱填充和排空的竞争关系与辐照剂量和辐照时间相关。随着辐照剂量增加和激发时间增长,激发光的光激励排空和环境温度热激励排空影响逐渐变大,陷阱填充和排空的竞争也逐渐激烈。
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