拟除虫菊酯类农药在农业、林业、卫生等领域已被广泛用于农产品及环境中害虫的防治,科学有效地测定水体中残留的拟除虫菊酯类农药的自由态浓度对保障生态环境安全具有重要意义。溶解性有机质是一类环境基质中普遍存在的复杂有机混合物,对水中农药的自由态浓度有着重要影响。本文以联苯菊酯、甲氰菊酯、高效氯氟氰菊酯、氯菊酯、氯氰菊酯、氟氰戊菊酯、氰戊菊酯、溴氰菊酯(4.6
【基金项目】
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国家自然科学基金“水中拟除虫菊酯类农药生物有效性的预测及主控因素影响机制研究”（41807490）； 国家重点研发基金项目“高效氯氟氰菊酯杀虫剂在作物和土壤中的迁移与转化”子课题（2016YFD0200201-1）；
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拟除虫菊酯类农药在农业、林业、卫生等领域已被广泛用于农产品及环境中害虫的防治,科学有效地测定水体中残留的拟除虫菊酯类农药的自由态浓度对保障生态环境安全具有重要意义。溶解性有机质是一类环境基质中普遍存在的复杂有机混合物,对水中农药的自由态浓度有着重要影响。本文以联苯菊酯、甲氰菊酯、高效氯氟氰菊酯、氯菊酯、氯氰菊酯、氟氰戊菊酯、氰戊菊酯、溴氰菊酯(4.6<log Kow<6.6)等8种拟除虫菊酯类农药为研究对象,分别以硅橡胶（SR）、聚氯乙烯（PVC）为采样材料,建立了测定水中拟除虫菊酯类农药自由态浓度的被动采样法,并利用该方法对环境水体中目标农药的自由态浓度进行了监测;探究了水中拟除虫菊酯类农药自由态浓度随腐植酸或黄腐酸含量变化的规律,明确了腐植酸及黄腐酸影响该类农药自由态浓度的作用机制。主要研究结果如下:1.分别建立了基于SR膜及PVC膜的水中8种拟除虫菊酯类农药自由态浓度测定方法。8种拟除虫菊酯类农药在7 d时都能够在两种薄膜与水间达到吸附平衡状态,SR膜和PVC膜对应的平衡分配系数Kf分别为19786～47138和7387～13896,对应的吸附速率常数kads分别为0.01136～0.01599 h-1和0.011～0.01612 h-1。目标农药在SR膜及PVC膜上的被动采样参数与其极性存在一定的正相关性,但不受农药水溶性的影响。2.室内模拟条件下,SR膜-被动采样法与PVC膜-被动采样法测定的水中试验化合物自由态浓度基本一致,且与水中试验化合物总浓度较为接近,表明了两种被动采样法的准确性。在不同时间对合肥市内三处地表径流水进行监测,检出3种目标农药（高效氯氟氰菊酯、氰戊菊酯、溴氰菊酯）,其自由态浓度分别为农田径流水1.38±0.13～3.58±0.15 ng/L、公园径流水1.29±0.03～13.12±0.25 ng/L、交通枢纽径流水1.19±0.08～67.17±4.71 ng/L。3.8种拟除虫菊酯类农药的自由态浓度随腐植酸或黄腐酸含量的升高而降低。当水中腐植酸或黄腐酸为0.01～10 mg/L时,目标农药自由态浓度为0.6537±0.0755～7.5490±0.4566μg/L,且农药自由态浓度随着溶解性有机质浓度增加呈快速下降趋势。当溶解性有机质浓度为10～20 mg/L时,目标农药的自由态浓度无明显变化（0.4799±0.0372～4.8396±0.2653μg/L）。腐植酸对拟除虫菊酯类农药自由态浓度的影响较黄腐酸更为显著。4.腐植酸和黄腐酸对水中8种拟除虫菊酯类农药都具有较强的吸附作用。水中腐植酸或黄腐酸为0.01～20 mg/L时,农药的吸附率为24.51%～95.20%,且腐植酸的吸附作用明显强于黄腐酸。腐植酸或黄腐酸对农药的吸附率越大,农药的自由态浓度越小,说明溶解性有机质的吸附作用是降低拟除虫菊酯类农药自由态浓度的重要因素。5.建立了8种拟除虫菊酯类农药共同代谢产物的气相色谱-质谱联用检测方法,确定水中存在拟除虫菊酯类农药的共同代谢产物3-苯氧基苯甲醛,其浓度为84±0.2～5830±80 ng/L,即腐植酸、黄腐酸均能够在一定程度上促进拟除虫菊酯类农药的降解。溶解性有机质浓度越高、作用时间越长,其降解效果越明显。
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