二氧化碳的捕获和封存（CCS）不仅可以减少温室气体的排放量,而且捕获的CO₂可以再次被应用到工业生产中。传统的分离捕获技术受制备成本和能耗的制约,限制着CO₂分离捕获效率。膜分离技术由于其超薄的厚度,对环境的友好型等优点,在CO₂气体分离捕获中有着很好的应用前景。其中GO由于制备方法简单、成本低廉等优点正在逐渐受到人们的广泛关注。GO作为气体分离膜,其分离通道可以分为层间通道、跨膜分离通道两类。了解气体在这些通道里的分离行为对理解气体分离过程、微观机理以及提升膜分离性能有着重要的意义。本论文利用分子动力学模拟方法,从GO层间分离和跨膜分离两个角度研究CO₂/N₂的分离输运行为,旨在揭示气体的微观分离机制和膜结构与分离性能的构效关系。首先,对于层间分离,我们研究了CO₂/N₂在层间距为7.3?,氧化度为30%的氧化石墨烯中的分离行为。结果表明GO层间通道对CO₂/N₂有着良好的选择性。CO₂分子可以持续稳定的通过氧化石墨烯层间通道,但是N₂分子却很少通过。紧接着对其选择性分离的机理进行了研究:通过对比CO₂和N₂分别与氧化石墨烯表面的吸附能,以及考虑尺寸效应的影响,证实了混合气体与氧化石墨烯间的竞争吸附是气体分子能否进入层间通道的一个重要因素。接着本文分析了气体分子在层间传输运移的微观过程。研究发现层间非氧化区域和半氧化区域决定着气体渗透量,而氧化区域赋予了通道选择性。最后探究了温度和通道长度对气体选择性的影响。随后研究了双层氧化石墨烯中肩并肩缝隙与层间通道的耦合作用对气体分离性能的影响。本文研究了肩并肩氧化石墨烯片层间狭缝宽度、狭缝相对距离和层间距对CO₂/N₂分离性能的影响。研究发现当狭缝宽度为6.0?时,肩并肩狭缝和层间共同影响着分离性能。选择性主要由狭缝的尺寸效应决定,层间距主要影响气体渗透通量。当狭缝宽度增加到8.0?时,只有层间起作用。当层间距大于9.0?时,膜层数对分离性能满足“串联电阻”效应。与此同时,我们对在氧化石墨烯层间吸附的CO₂的微观结构进行了分析。对于多层氧化石墨烯薄膜,膜结构与性能间构效关系的揭示对未来膜材料的设计与制备有着重要的指导意义。