高压放电低温等离子体技术是一种全新的高级氧化技术,逐渐被应用于水处理领域的研究。本论文重点研究了新型放电反应器对染料脱色过程的影响因素、处理效果、反应机理及其动力学过程。本文的主要内容和取得的研究成果及结论如下:(1)设计了新型放电低温等离子体反应器,其结构包含介质阻挡放电系统和电晕放电系统。此反应器的优点在电压达到放电电压时,雾化状态水溶液开始放电,由于介质层的存在,电荷在介质表面积累,形成感应电场与外加电场的叠加,雾化放电空间内电场场强得到增强,在雾化区域内形成许多小细丝状流注放电通道,通道内部形成大量的低温等离子体活性物质,低温等离子体活性物质能紧密与染料分子接触,形成低温等离子体向被处理染料分子的最佳传质形式,全部低温等离子区均被包括在处理水雾化区之中,低温等离子活性物种最浓处也是处理水雾最密处,达到最佳的能量利用率。(2)实验测试并优化了反应器参数。结果表明,在介质阻挡放电系统电极间距为30mm、电晕放电系统电极间距为25mm、电源电压为25kV时,反应器体系中两个放电系统雾化均很充分,按质量计算,大部分液滴的粒径在100-500μm之间。放电状态较好,甚至有些雾化液滴可达到100μm以下。雾化液滴较小,其比表面积则较大,具有强大的表面能,液滴表面的染料分子能充分和放电过程中生成的活性基团物质接触、氧化、分解。(3)分析测定了反应器工艺参数和染料溶液性质对其脱色的影响。随电压的升高和处理时间的延长,实验染料溶液的脱色效率不断增大,且电压越高,溶液短时间脱色效率提高越迅速,但当脱色效率达到较高水平后,脱色效率的提高变得缓慢。随染料浓度的增大而脱色率减小。但绝对去除率随染料浓度的增加而增加。酸性条件下,直接大红染料溶液的脱色率最低;中性条件下,脱色率开始前1个小时高于碱性和酸性条件,而随着实验的延长,超过一小时以后,初始pH较高(≈12)的脱色率升高。(4)分析测定了反应器工艺参数对能量效率的影响。较低电压的能量水平较高,随着电压的升高,能量效率水平反而下降。介质阻挡放电系统的电极间距较小时,反应器的能量效率水平较高,而随着电极间距的增大,在低电压阶段能量效率迅速下降,而电压升高时,不同电极间距的能量效率差异缩小。电晕放电系统电极间距对能量效率水平的影响差距不大,随着电压的升高这种差距变得越来越小。在电压为20kV、25kV时,不同电极间距的能量效率水平几乎相等。(5)确定了反应器最佳工作状态。结合电极间距、电源电压对染料溶液脱色率和能量效率的影响,确定本实验反应器最佳工作状态是介质阻挡放电系统的电极间距为30mm、电晕放电系统电极间距为25mm、电源电压20kV。(6)测定分析了直接大红染料脱色过程。通过测定直接大红染料脱色过程中的溶液pH、TOC、紫外可见光谱图和高效液相色谱图可知,在脱色处理时间(6h)范围内,染料溶液的COD值增大, pH值持续下降,TOC值逐渐降低,结合紫外可见光谱图和高效液相色谱图,说明染料分子虽然已经遭到破坏,染料分子内强生色基团偶氮双键确实遭到攻击,大的共轭体系被破坏,染料分子被脱色,却没有完全被彻底矿化成二氧化碳等无机物,出现了芳环和萘环结构的累积现象,可见完全破坏芳环比破坏偶氮双键发色团更困难。(7)分析了等离子体对染料脱色的机理。在反应器放电极加入高电压后,空气中的电子在电场力的作用下,发生气体放电产生大量活性物质,接触到雾化液滴表面时,氧化染料分子、溶解在液滴内部与染料分子反应;同时,由喷嘴喷出的液体在交流高压电场的作用下,液滴发生畸变并产生液滴尖的微放电,产生了大量的活性物质与液滴表面和内部的染料发生反应,使其脱色;当荷电雾化液滴流至尖端,产生尖端电晕放电,又产生大量活性物质,它与在电晕电场内雾化下落的液滴接触,继续发生表面氧化,同时H2O2和O3可溶解在液滴内的活性物质溶解在液滴内部,随液滴一起落入下贮水箱时,氧化反应仍在继续。(8)分析建立了动力学方程。结果表明,在不同初始浓度、pH和电源电压的实验条件下,溶液中直接大红染料的质量浓度随反应时间的增加呈现指数性降低。等离子体对染料脱色的动力学过程受实验条件限制。在染料脱色效率较高的实验条件下,脱色过程符合一级反应动力学。此时脱色速率常数随染料初始浓度的增大而减小;随电压升高而增大,随pH的增大而增大。