杂原子掺杂碳材料的合成及其氧还原性能的研究

来源 :河南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yyy021
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
杂原子掺杂作为一种有效改善碳材料电化学性能的方法,能够极大地拓宽碳材料的应用范围,开辟碳材料在燃料电池研究领域中的应用。燃料电池作为一种效率高、环境友好的绿色能源技术,成为当今能源领域研究的热点。目前,Pt基催化剂仍是燃料电池阴极氧还原反应最有效的催化剂,但其存在着成本高、耐甲醇干扰性能差、易受CO毒害以及催化活性易衰减等问题,这严重制约了燃料电池大规模商业化的应用。因此,探索成本低、催化活性高、选择性好、持久稳定的燃料电池阴极催化剂具有十分重要的意义。杂原子掺杂碳材料在碱性介质中具有优越的氧还原催化性能,成为了极具潜在应用前景的燃料电池阴极氧还原催化剂。基于此,本论文围绕杂原子掺杂碳材料这一课题开展了以下工作:(1)氮掺杂碳包覆Mn3O4纳米棒的合成及其氧还原性能研究。以有机物双氰胺为碳源和氮源,水热和高温煅烧结合的方法,合成了氮掺杂碳包覆Mn3O4(Mn3O4@CNx)。扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱仪等测试表明,Mn3O4@CNx呈纳米棒状,外面包覆一层的氮掺杂碳层,厚度约为5nm,氮元素成功掺入材料中并以不同化学状态存在。循环伏安、线性扫描和电流-时间等技术测试结果表明,在碱性介质中,Mn3O4@CNx纳米棒具有良好的氧还原催化活性、抗CO毒害性能、耐甲醇干扰性能以及稳定性。(2)基于生物质的氮掺杂碳材料的合成及其氧还原性能研究。以自然界资源丰富的生物质红苋菜(废弃的叶子、茎、提取花青素后残渣)为碳源和氮源,直接一步高温碳化合成了一系列的氮掺杂碳材料。X射线光电子能谱表征结果表明氮元素成功掺入碳材料中并以吡啶型氮、吡咯型氮和石墨型氮三种结合态存在。电化学测试结果表明,800℃碳化废弃的叶子得到的氮掺杂碳材料在碱性介质中的氧还原催化活性最好,可以与商业化Pt/C(20%Pt,JM)催化剂相媲美,且具有更好的耐甲醇干扰性能、抗CO毒害性能和稳定性。(3)基于生物质的氮、硫双掺杂碳材料的合成及其氧还原性能研究。以生物质金银花为碳源、氮源和硫源,直接高温碳化制备了多孔氮、硫双掺杂碳材料。表征结果表明氮和硫元素成功掺杂在碳材料中,800℃碳化得到的氮、硫双掺杂碳材料PHC的比表面积高(802.7795 m2 g-1)且具有类石墨烯结构。电化学测试结果表明,PHC在碱性介质中表现出优异的氧还原催化活性,且具有比商业化Pt/C(20%Pt,JM)催化剂更好的耐甲醇干扰性能、抗CO毒害性能和稳定性。
其他文献
O-H…O型氢键广泛存在于化学和生物体系中。快速准确计算O-H…O型氢键复合物的氢键键长和作用能十分重要。我们课题组提出了一种可快速准确预测N-H…O=C和C-H…O=C型氢键复合
近年来,离子液体作为新的清洁介质备受各国化学工作者的关注,已在合成化学、分析分离和电化学等领域展现了广阔的应用前景。手性离子液体因其独具的手性特征,在不对称合成和对映
  本论文就多糖的生物学意义、其研究方法以及海洋动物多糖进行了综述。多糖是生命大分子科学的一个重大前沿领域。多糖具有重要的生物功能和良好的生物活性,在生命科学和医
本论文研究了一系列新型多取代的贫电子环丙烷衍生物及二氢呋喃类衍生物的高立体选择性合成。论文主要完成了以下几部分工作: 第一部分溴化噻吩甲酰基甲基三苯基鉮(1)与2,2
电磁光色可调多功能纳米复合材料由于其良好的磁性能,荧光性能和导电性在新型复合材料领域具有非常大的研究潜力与应用价值。并且,静电纺丝技术是制备一维纳米复合材料的有效新
  本文第一次成功制备出热电性能稳定的纳米晶VO2±x陶瓷。  本文讨论了VO2±x(0.000≤x≤0.005)陶瓷的制备条件、组成和微观结构对电性能的影响。研究中应用化学分析法
学位
最近,有机镧系元素在有机合成中已经得到了广泛的应用。自从Kagan等人把二碘化钐引入合成中以来,它作为强单电子转移还原试剂在有机合成中已经得到了显著的证明。同时,人们已越
在第一篇的工作中,设计并合成了17种1,4-二芳基取代的Hantsch酯类的吡啶衍生物,并对其中三种具有代表性的化合物进行了晶体学研究。首次在二氢吡啶晶体结构中发现了两种非经典型