论文部分内容阅读
金属纳米粒子因具有常规体相粒子所不具备的特性而使得其在光学、电学、磁学、力学、催化和传感器等领域具有极好的应用前景。金属纳米粒子的物理和化学性质与其粒度大小、粒度分布及其形貌密切相关。如何控制纳米粒子的生长,进而实现其尺寸、形貌等的可控制备具有重要的意义。目前,对于纳米粒子的制备方法报道较多,但是对于制备均匀性良好且平均粒度较小的纳米粒子仍然具有相当大的难度。
负载型纳米金属催化剂的常用的制备方法是浸渍法。然而,浸渍法制备很难实现金属粒子大小及均一性的控制。因此,寻求简便的、有效的负载金属纳米催化剂的制备方法就显得十分重要。本论文尝试通过一种新的、简单有效的合成方法制备具有均匀性良好的金属纳米粒子,以期寻找到一种新的简易的粒度可控且粒度分布均匀的金属纳米粒子合成路线,并利用此方法原位合成金属纳米粒子,制备新型的负载型纳米金属催化剂。本论文的主要研究内容:
利用超声膜扩散法以硼氢化钠为还原剂在保护剂PVP或CTAB存在的条件下,化学还原金属盐溶液制备了稳定的银、铑、金纳米溶胶。通过透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、电子能谱(EDS)等进行表征。结果表明,利用超声膜扩散还原法制备的银的纳米粒子的平均粒径为4.7nm;以PVP和CTAB为保护剂,超声膜扩散还原法制备铑的纳米粒子的平均粒径为分别2.7nin和3.4nm,在不同PVP保护剂浓度下(PVP与Au的质量比分别为120,60,20,10),利用超声膜扩散法制备的金纳米粒子的大小分别为3.2 nm,3.4 nm,3.5 nm和4.7 nm。而利用超声常规滴加法制备的银、铑和金粒子则具有较宽的粒度分布且粒度大于超声膜扩散法所得的。
利用超声膜扩散还原法和膜扩散顺序还原法及膜扩散-滴加还原法分别制各了AuRh<,3>双金属纳米粒子。通过TEM、EDS、UV-Vis对其进行了表征。结果表明,不同的制备方法分别形成了Core-Shell、片状等结构的双金属纳米粒子。通过膜扩散原位还原法制备了Pt/γ-Al<,2>O<,3>催化剂,利用TEM、XRD等技术对其进行了表征,结果表明,利用此法制备的催化剂的Pt纳米粒子在氧化铝上分散较好,有保护剂PVP存在的条件下,制备的Pt纳米粒子平均粒度2.8 nm,而无PVP存在条件下,Pt纳米粒子的大小为3.2nm。两者粒度分布均较窄。以NO+CO反应为探针反应考察了不同方法制备催化剂的活性,催化活性评价结果表明,利用膜扩散原位还原法制备的Pt/γ-Al<,2>O<,3>催化剂的对于NO+CO反应的催化活性,要好于常规浸渍法制备的。