超支化环氧树脂改性双马来酰亚胺树脂及其性能研究

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双马来酰亚胺是目前国内外发展较快的一种复合材料树脂基体。由于其自聚形成的聚合物是高度交联三维网状物,从而表现出优良的耐热性、耐腐蚀性、绝缘性和尺寸稳定性,常被应用在航天航空、石油化工、电子、汽车、机械等工业领域。但固化后的双马来酰亚胺树脂交联密度大,脆性增加,抗冲击性和抗裂纹性差,进而导致其工业制备困难,不符合加工工艺及工业使用上的需求,使其发展应用具有局限性。本文利用熔融法制备出两个系列的超支化环氧树脂增韧改性双马来酰亚胺树脂共混物,并对共混物的结构与性能进行研究,旨在制备出兼具优异耐热性和良好韧性的双马来酰亚胺改性树脂。主要研究内容如下:采用全脂肪链超支化环氧树脂(AHEP)改性双马来酰亚胺(BDM)/二烯丙基双酚A(DABPA)基体。利用傅里叶红外变换光谱仪(FT-IR)及差示扫描量热仪(DSC)对共混体系固化行为进行表征,发现AHEP中环氧基团虽参与反应,但DSC曲线峰位置不变,说明加入AHEP后并未改变共混体系固化机理。通过DSC测试确定了其固化工艺为160~oC/2 h+180~oC/2 h+230~oC/4 h。采用弯曲和冲击试验对共混固化物的力学性能表征,当AHEP比例为10%时,共混固化物弯曲强度(304 MPa)和冲击强度(32 kJ/m~2)都呈现较大值,较基体树脂分别提高了约76%和10倍。热失重(TGA)分析测试结果显示,AHEP的加入使共混物耐热性较基体树脂略有下降但影响不大。利用扫描电镜(SEM)观察共混固化物断面形貌,发现其较基体树脂出现更多纤维拔起现象,表明共混固化物呈现出更好的断裂韧性,这与冲击试验结果一致。总体比较,当AHEP含量为7.5%时,共混体系各方面性能较优。选用兼具刚性苯环结构和脂肪链的超支化环氧树脂(BHEP)对BDM/二氨基二苯甲烷(MDA)基体树脂进行改性。通过DSC分析共混物固化动力学并明确了固化工艺为:150~oC/2 h+180~oC/2 h+230~oC/4 h。FT-IR测试表明BHEP中环氧基团参与共聚反应,这与DSC分析的固化机理相一致。利用弯曲和冲击试验对共混固化物的力学性能进行测试,当BHEP含量为10%时共混固化物冲击强度(14 kJ/m~2)较基体树脂(11 kJ/m~2)增加约25%,当BHEP比例为5%时弯曲强度呈现最大值(68 MPa)较基体树脂增加约9%。TGA分析结果显示加入BHEP使得共混物耐热性有所提高。通过SEM观察发现共混固化物断面呈现出更好的韧性断裂特征,这与冲击试验结果相照应。总的来说,当BHEP含量为5%时共混固化物的综合性能较优。
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