抗生素类药物在某典型性流域水环境中的分布特征

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随着医药行业的不断发展,抗生素在医疗、农业和养殖等行业得到广泛应用。虽然抗生素在预防人类疾病、保障人类健康、促进农业和养殖业发展作出了重要贡献,但是其过量使用甚至滥用也滋生了许多环境问题,对人体健康造成潜在危害。抗生素的过量使用对人类健康会产生几大危害如毒副作用、二重感染、过敏反应和耐药性。大量的抗生素通过原形或以代谢产物的形式等途径进入到水环境,对水体造成了污染。近年来在各大洲的地表水、地下水及沉积物中相继均有抗生素检出,浓度水平达ng·L-1级。国内外研究人员针对各类抗生素的环境污染状况开展了大量的研究,并取得了一定的成果。但是对整个流域的干流及其支流中水相、颗粒相和沉积物中多种抗生素的分布特征研究仍不详尽。详细了解抗生素在环境中的详尽分布具有重要意义,其有助于正确评估它们的生态风险。本论文主要研究了某典型性流域中几类重要抗生素类药物的污染状况及其分布特征。本论文首先建立了可靠、稳定的分析检测方法来检测水环境中11种磺胺类、7种氟喹诺酮类、2种大环内酯类和1种氯霉素。在此基础上,研究这些抗生素类药物在某典型性流域的城市和郊区地表水、颗粒相、沉积物中的分布和行为。(1)本实验水相中抗生素采用HLB柱萃取和净化的方法来提取,并且优化了固相萃取条件和UPLC-MS/MS(Xevo TQ系列,Waters,USA)的参数条件。21种抗生素在纯水的方法回收率为69.0%-115.0%,定量检测限(LODs)为0.02ng·L-1-2.27ng·L-1。方法稳定,重现性好(RSD<10%),适用于同时测定水体中目标抗生素。(2)本实验颗粒相和沉积物中抗生素的提取是基于优化超声萃取、固相萃取条件等参数,再串联SAX-HLB阴离子交换柱-净化。抗生素在污泥中回收率为61.0%-96.0%,定量检测限为1.36ng·g-1-4.05ng·g-1。相对标准偏差2%-10%,方法回收率和重复性较好,准确性和灵敏度较高,适用于同时测定颗粒相和沉积物中目标抗生素。(3)利用上述方法,对某典型性流域上游2013年8月份(丰水期)和2014年2月份(枯水期)的水相、颗粒相和沉积物中21种典型抗生素含量水平进行了初步的研究。研究结果发现该典型性流域中含有多种抗生素,浓度主要为几到几百ng·L-1之间。溶解相中四类抗生素的检出率:磺胺类>氟喹诺酮类>大环内酯类>氯霉素类。水相中21种典型抗生素在丰水期和枯水期的最高检出总浓度分别是818.22 ng·L-1和846.03 ng·L-1。颗粒相中丰水期和枯水期最高检出浓度为312.23 ng·L-1和380.20 ng·L-1。沉积物中丰水期和枯水期最高检出浓度为552.60 ng·g-1和812.20 ng·g-1。主要检出类别是磺胺类和氟喹诺酮类。与沉积物和水相相比,颗粒相中抗生素含量相对较低。实验数据表明无论是水相、颗粒相还是沉积物丰水期抗生素含量均低于枯水期。(4)本课题于2014年5月于某典型性流域中下游采样并进行了研究。该流域段检测出14种抗生素,水相、颗粒相和沉积物最高检出浓度分别为943.02 ng·L-1、308.31 ng·L-1和664.38 ng·g-1。其中高浓度集中于三江汇合口和清远市区。
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