【摘 要】
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直接甲酸燃料电池(DFAFC)因其具有高能量密度、环境污染小和携带储存方便等优点逐渐成为燃料电池领域的研究热点。其中Pd基材料是常用的DFAFC阳极催化剂之一,目前减少Pd的用
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直接甲酸燃料电池(DFAFC)因其具有高能量密度、环境污染小和携带储存方便等优点逐渐成为燃料电池领域的研究热点。其中Pd基材料是常用的DFAFC阳极催化剂之一,目前减少Pd的用量、提高催化剂的电催化能力、增强催化剂的抗毒化能力等依然是研究者们努力的方向。石墨烯由于具有独特的物理和化学性质而成为一种极具应用前景的催化剂载体材料;多金属氧酸盐(POMs)因其本身优异的氧化还原性,有利于将甲酸氧化的中间产物如CO转化为无毒的CO2,防止催化剂中毒。本文采用水溶性的聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)功能化修饰石墨烯(PDDA-GN),利用层层自组法装构筑{PDDA-GN/POMs(包括TMSPs)}(TMSPs为过渡金属取代多金属氧酸盐)复合膜载体,并通过电化学方法将Pd纳米粒子原位沉积在复合膜表面,制得三类 DFAFC 阳极催化剂:Pd/{PDDA-GN/POMs}n、PdCu/{PDDA-GN/PMo12}2、Pd/{PDDA-GN/TMSPs}n。通过原子力显微镜(AFM)、紫外可见吸收光谱(UV-vis)和扫描电镜(SEM)等对多层复合膜的尺寸大小、组分和形貌进行表征。利用透射电镜(TEM)和X-射线粉末衍射(XRD)对Pd载复合膜催化剂的表面形态、粒径大小以及晶体结构进行表征;采用X-射线光电子能谱(XPS)和原子发射光谱(ICP-AES)等手段分析催化剂元素组成及价态。实验结果表明各组分都已成功组装到复合膜催化剂中,且用电沉积法制备的金属纳米粒子粒径分布较窄、分散度较高。运用循环伏安法(CV)、计时电流法(I-t)、CO溶出伏安法和交流阻抗法(EIS)研究复合膜催化剂的电催化性能。研究结果表明,制备的复合膜催化剂对甲酸氧化具有良好的电催化活性、电化学稳定性、抗CO毒化能力和电子传递性。其中{PDDA-GN/POMs(包括TMSPs)}n多层复合膜载体材料有利于金属粒子的均匀分布,POMs(包括TMSPs)的引入增强了催化剂抗CO毒化能力,而非贵金属Cu的掺入则有效提高了催化剂对甲酸氧化的电催化能力。
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