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分子反应动力学研究中的一个重要任务是分析反应机理或机制。本论文中使用准经典轨线方法和量子含时波包方法计算和分析了Ca+HCl、H+LiH、和H-+H2等反应的反应机理。工作主要有以下几个方面: (1)碰撞时间描述了一个反应中碰撞进程的速度，是基元化学反应研究当中的一个重要概念。我们使用准经典轨线方法研究了Ca+HCl→CaCl+H反应的碰撞时间和碰撞能变化以及初振动态变化的关系。计算结果显示，碰撞能和初始振动态的增加可显著减少平均碰撞时间，同时各振动态碰撞时间之间的差异随之下降。另外，产物的碰撞时间分布有明显的集中趋势，有相当的反应性集中在一些特定区域。通过观察轨线的核间距和势能随飞行时间的变化，辨识出了Ca+HCl反应中两种典型的反应轨线，其一是体系进入势阱一次，其二体系绕过势阱。这两种反应机理分别对应于不同的产物的碰撞时间分布的集中区域。 (2)提出了一种计算三原子反应体系碰撞时间的一般化方法。在这个方法中，提出了总核间距和平均核间距的概念用于描述核构型变化，碰撞时间可计算为入射时间、中间态时间和出射时间三个部分之和。为测试新方法的可靠性和适用性，计算了Ca+HCl→CaCl+H、O+HCl→OH+Cl/OCl+H和O+HF→OH+F三个反应在不同碰撞能和初始振动态下的碰撞时间。使用新方法可以方便地分辨出直接和非直接反应轨线。测试结果显示，碰撞能和初始振动态的增加可减少碰撞时间，并增加直接反应的比例，同时降低最大和平均碰撞时间。 (3)使用量子含时波包方法计算了电子基态的H+LiH(v=0-1,j=0)→H2+Li反应的总的和末态分辨的积分截面、速率常数和微分截面。获得的积分截面和速率常数显示，反应更易产出振转激发态产物。微分截面结果则显示出该反应的产物大部分被散射到前向方向。v=1反应相对v=0反应，其反应性降低，但机理基本不变。在上述结果基础上详细阐述了剥离机理在H+LiH反应中的影响。分析发现剥离机理影响了产物的态分布和角分布，导致了反应性的降低，而剥离机理是和势能面的“吸引型”特征相联系的。 (4)对H-+H2反应及其D取代的所有同位素变体进行了严格的量子散射动力学计算。计算考虑了同位素效应、两个不同的势能面以及不同的碰撞能对反应动力学的影响。计算结果显示，H-+H2反应及其同位素变体是典型的势垒型反应，积分截面有极为显著的碰撞能阈值。微分截面显示出反应的产物呈现典型的“硬球”型散射。两个势能面的结果总体上相似，但其中一个面的结果表现出了更高的反应活性。反应还表现出了明显的同位素效应。