本论文分为三个部分(三章)：第一部分是文献综述；第二部分是(PbTiO3)1-x-(CoFe2O4)x复合磁电材料库的结构表征和分析,重点分析了材料库中出现的相变及准同型相界；第三部分是(PbTiO3)1-x-(CoFe2O4)x复合磁电材料库中出现准同型相界的机理研究。第一章是论文涉及内容的背景知识和相关进展的介绍。首先从准同型相界的历史出发,介绍了准同型相界的机理,详细综述了准同型相界的实验进展和理论研究。其次,介绍了磁电材料的基本概念、研究背景,详细介绍了磁电材料的研究历史和进展。再次,介绍了组合材料学的基本概念、内涵和发展历史,综述了材料库的设计、并行合成以及对样品库高通量表征的研究进展。然后结合组合材料学在介电材料研究中的应用,介绍了课题组的前期工作,采用组合脉冲激光沉积技术合成(PbTiO3)1-x-(CoFe2O4)x复合磁电材料库,完成了初步的性能和结构分析,发现x=0.2处存在介电性能异常增强。结构分析中与之对应的是,得益于同步辐射X射线衍射的高分辨率,在此处除观察到对应于a畴和c畴PbTiO3(我们将这两种畴分别标记为in-plane PTO和out-plane PTO)的两个衍射峰之外,我们还观察到一个新的衍射峰。这个新的衍射峰意味着新的相结构,很可能是介电性能异常增强的起源。最后,说明了本论文的主要研究内容。第二章是(PbTiO3)1-x-(CoFe2O4)x复合磁电材料库的结构表征和分析,重点是高分辨同步辐射X射线衍射研究。具体来说,在前期工作中每隔5%组分采集一幅同步辐射X射线衍射图的基础上,为了更进一步研究这个新的衍射峰和材料库结构演化的过程,我们进行了更深入细致的工作。针对x=0.1～0.28附近的组分区域,我们每隔2%组分采集一幅同步辐射X射线对称衍射和非对称衍射图。采集非对称衍射图的目的是为了获得晶胞的面内晶格常数,结合对称衍射图,得到晶胞的完整结构信息。在此基础上,我们认为,在x=0.2附近的组分区域内,存在着一个应力诱导的亚稳赝立方相PbTiO3,这个赝立方相PbTiO3与原本就存在的四方PbTiO3构成了一个四方-赝立方相的准同型相界。我们还采用常规脉冲激光沉积方法制备了准同型相界组分范围内的单一组分大面积(PbTiO3)0.8-(CoFe204)0.2复合材料薄膜,通过高温同步辐射X射线衍射,研究了复合材料薄膜随温度的结构演化过程。相比于体相PbTiO3,实验表明,应力薄膜中的居里温度有所降低,这与其他文献报道一致；室温下应力诱导的亚稳相PbTiO3(002)衍射峰,其位置与高温立方相PbTiO3(002)衍射峰的位置非常接近。结合亚稳相的对称和非对称衍射结果,我们猜测新出现的亚稳相是亚稳赝立方pc相(pseudo-cubic)。结合复合材料库和复合材料薄膜的衍射研究结果,我们给出了PbTiO3-CoFe2O4复合材料的组分-温度相图。第三章是(PbTiO3)1-x-(CoFe2O4)x复合磁电材料库中准同型相界的机理研究。在这一章中,合作者孙霞老师采用第一性原理计算,从理论上给出了PbTiO3各相的焓。对PbTiO3各相焓的计算表明,亚稳赝立方PbTiO3的焓曲线在x=0.16时与四方相PbTiO3之一的out-plane PTO的焓曲线相交,同时在整个准同型相界区域内,亚稳赝立方PbTiO3的焓比另一种四方相PbTiO3——in-plane PTO的焓高出约25meV,其差值与室温下kT的值(约26meV)相当。这意味着,室温下亚稳赝立方相PbTiO3有相当的出现几率。为了更进一步研究准同型相界与介电性能增强之间的关系,研究介电性能异常增强的起源,我们根据基本物理原理,以第一性原理的结果为输入,采用统计的方法,理论上计算了(PbTiO3)1-x-(CoFe2O4)x复合磁电材料库的线性介电常数,结果与实验测量符合的非常好。对比结果的分析还表明,介电性能增强来源于准同型相界区域内不同PbTiO3相之间的动态平衡。四方相和赝立方相PbTiO3在外电场作用下相平衡的改变,导致了线性和非线性相对介电常数在x=0.2附近出现一个峰。这一点与我们对复合磁电材料库的介电性能表征结果一致。在此基础上,我们进一步推导并计算了压电系数和磁电系数,并与实验结果进行了比较,也符合得相当好。为了从实验上观察不同相结构PbTiO3在外加电场作用下相平衡的变化,我们采用高分辨同步辐射X射线衍射测量了电场作用下(PbTiO3)0.8-(CoFe204)0.2复合材料薄膜衍射峰强的变化。实验结果表明,在施加电场前后,in-plane PTO的含量基本不变,out-plane PTO的含量有所增加,应力诱导的亚稳赝立方pc-PTO的含量有所减少,转变为out-plane PTO。这一变化可从第一性原理计算上得到很好的解释。