铁氧化物活化过硫酸盐降解抗生素类污染物

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过硫酸盐氧化技术是新型的高级氧化技术,广泛用于废水处理和地下土壤的修复。过硫酸盐的稳定性好方便运输储存,并且活化过硫酸盐产生的硫酸根自由基(·SO4-)半衰期较长,能与污染物充分反应,而且有较宽的适用pH范围,更利于实际应用。过硫酸盐可以通过碱活化、热活化、紫外光活化以及过渡金属离子活化,其中过渡金属离子活化最节省能源,但是无法回收利用,现在经常采用金属氧化物活化过硫酸盐。据此,本文着重研发了环境友好的铁氧化物过硫酸盐活化剂,并研究该体系对抗生素的降解性能。(1)通过水浴法制备了具有磁性的铁氧化物Fe3O4,通过铁氧化物活化过硫酸盐降解抗生素类药物盐酸四环素,发现对盐酸四环素的降解率达89.5%。研究了Na2S2O8浓度、铁氧化物添加量以及反应pH的影响,确定了最佳的反应条件。找出最佳条件后,向反应体系中加入HCO3-、CI-、Mg2+、Ca2+等离子,模拟检测实际水中常见离子是否对该体系有影响。用乙醇、叔丁醇和对苯醌等捕获剂检测该体系中的活性自由基,并用电子顺磁共振技术(EPR)检测自由基,确定了降解盐酸四环素的主要活性物质是·SO4-和单线态氧(1O2)。(2)通过水浴法制备了β-FeOOH,通过β-FeOOH活化过硫酸盐降解抗生素类药物盐酸四环素,对盐酸四环素的降解率高达82.6%,通过研究过硫酸盐浓度、催化剂浓度以及pH的影响,找到最佳条件,从而进一步研究水中常见离子对该体系影响。通过捕获剂和EPR实验确定该体系中的活性自由基为·SO4-1O2和羟基自由基(·OH),在近中性条件下β-FeOOH对盐酸四环素有较强的吸附能力,有利于其在催化剂表面与活性物种的反应。(3)通过水浴法制备针铁矿(α-FeOOH),通过α-FeOOH活化过硫酸盐降解抗生素药物头孢氨苄,研究了各种反应参数对样品催化性能的影响,找到了最佳的降解条件,并探究了水中无机离子对该体系的影响,发现HCO3-会抑制降解。并通过一系列手段证实了该体系的活性物种为·SO4-
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