论文部分内容阅读
镁碱分子筛（FER）在众多烃类转化过程中（如异构化、裂化、聚合芳构化等）表现出良好的催化活性,但是由于其孔道尺寸较小,限制了产物的扩散,同时也易失活,使其在催化反应中的应用受到限制。减小镁碱沸石的晶粒尺寸、增加外比表面积,制备具有多级孔道结构的小晶粒镁碱沸石对于改善分子在分子筛孔道内传质、提高沸石利用效率、减少因积碳导致的失活具有重要意义。本文将通过双模板剂法、晶种辅助的双模板剂法以及晶种诱导无模板剂法制备多级孔道纳米片状镁碱分子筛以达到提高其催化性能的目的。第一部分,以哌啶作为结构导向剂,结合阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）作为模板剂,利用双模板剂法合成了具有多级孔道结构的纳米片状镁碱分子筛聚集体。所得FER呈现纳米薄片状松散堆积的形貌,初级FER纳米片厚度在20 nm左右,具有丰富的堆积介孔-大孔和相对较高的外比表面积;较常规不添加CTAB的合成体系,适量CTAB的加入有助于FER纳米薄片状形貌的形成,同时也可促进晶化、缩短晶化时间;合成方法简单,原料来源广泛。所得多级孔道结构的纳米片状镁碱分子筛聚集体在LDPE裂解以及甲苯的苄基化反应中表现出优异的催化性能。第二部分,以哌啶作为结构导向剂,阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）作为模板剂,添加多级孔道结构的纳米片状镁碱分子筛聚集体作为晶种制备了纳米片状FER沸石。晶种的加入显著地降低了结构导向剂和模板剂的用量,有效缩短了晶化时间,拓宽了合成体系的硅铝比范围。晶化2天可得到高度晶化的纳米片状FER分子筛;所得片状分子筛厚度约25 nm,在催化LDPE裂解以及丁烯异构化反应中表现出很好的催化效果。第三部分,以所得多级孔道结构的纳米片状镁碱分子筛聚集体作为晶种,采用无有机模板剂法合成了纳米片状多级孔道镁碱分子筛,考察了晶种类型及晶种用量、晶化时间、合成体系的硅铝比、碱硅比、水硅比等对合成的影响,优化了合成条件。该方法避免了有机模板剂的使用,避免了制备过程中有机模板剂的高温焙烧脱除过程,方法简单高效、经济环保。所得FER分子筛SiO2/Al2O3比为13左右,呈现圆片状松散堆积形貌,片状厚度在50 nm左右。