当今能源短缺和环境污染问题日益突出,聚乙烯醇因其来源广泛、可生物降解、成膜性好,在食品、医药、电子、航空航天等包装领域具有很大的潜在应用价值,但其氧气阻隔性难以满足实际工程需要,亟需开发高阻氧性聚乙烯醇材料。为此,本论文以氧化石墨烯（GO）为阻隔填料,分别对其进行共价及非共价改性,并通过溶液共混法制备了聚乙烯醇（PVA）纳米复合材料,系统研究改性氧化石墨烯对复合材料微观结构、热性能和氧气阻隔性能的影响,并结合分子模拟方法,探究改性氧化石墨烯强化聚乙烯醇阻氧性的内在机制。主要内容如下:（1）分别采用三羟甲基氨基甲烷（Tris）,单宁酸（TA）和锌离子(Zn²⁺)对氧化石墨烯进行表面改性,制得改性氧化石墨烯Tris-GO、TA-GO和Zn²⁺-GO。FT-IR证明氧化石墨烯改性成功。XRD、AFM结果表明改性氧化石墨烯的层间距与厚度增加,依次为:TA-GO>Tris-GO>Zn²⁺-GO>GO;SEM表明改性氧化石墨烯的堆积更松散。（2）分别以Tris-GO、TA-GO和Zn²⁺-GO为填料,采用溶液共混法制备了聚乙烯醇纳米复合材料Tris-GO/PVA、TA-GO/PVA、Zn²⁺-GO/PVA和Zn²⁺-GO/CMC-PVA。FT-IR及DSC结果表明Tris、TA及Zn²⁺改性均能增强GO与基材间的结合。SEM结果表明Tris、TA改性提高了GO在基材中的分散性及与基材的相容性,其中TA-GO在基材中分散性更好,Zn²⁺改性改善了GO在基材中的分布状态。渗透测试结果表明,三种改性强化了氧化石墨烯对聚乙烯醇阻隔性的增强效果,复合材料的氧气渗透系数排序为:Zn²⁺-GO/CMC-PVA<Zn²⁺-GO/PVA<TA-GO/PVA<Tris-GO/PVA,表明Zn²⁺-GO复合材料的阻隔性最好,在填充量为0.75wt%时,Zn²⁺-GO/CMC-PVA和Zn²⁺-GO/PVA的氧气渗透系数相比纯PVA分别下降了97.9%和97.3%。（3）运用分子动力学（MD）与蒙特卡洛（MC）方法对氧气分子在改性氧化石墨烯/聚乙烯醇复合材料中的扩散与吸附过程进行模拟。结果表明,扩散行为在渗透过程中起主导作用,扩散系数主要受复合材料自由体积分数和分布影响。氧气在复合材料中的扩散系数依次为Zn²⁺-GO/PVA<TA-GO/PVA<Tris-GO/PVA<GO/PVA<PVA。结合氧化石墨烯的改性原理,GO在PVA中的分散分布状态是影响复合材料渗透性能的关键因素。因此,调控GO的分散分布状态对复合材料阻隔性能具有更好的增强效果。