核能是清洁、低碳、高能量密度的战略能源,是现代能源体系的重要组成部分。核能系统中,核燃料是核能发展的基石和核能安全高效应用的“粮仓”,其性能决定了核能的先进性、经济性和安全性。日本福岛“311”核事故后,为提高核燃料在严重事故工况下的安全性和正常工况下的经济性,事故容错核燃料(ATF,Accident Tolerant Fuel)的开发已经成为核能领域的热点,被视为核能发展60余年以来的重大变革。本文研究的UO2-Mo燃料体系是ATF中的重要候选燃料,世界各国尚未能掌握成熟制造工艺及其与微观结构和性能的关系。本文以UO2-Mo事故容错燃料为研究对象,从微观结构设计出发,聚焦提高燃料热学性能的途径。以材料基因组思想为指导,开发了陶瓷型核燃料的粉末冶金高通量制备方法。通过微观结构设计,结合放电等离子体烧结技术制备了 Mo连续分布型和径向热导率增强型的UO2-Mo燃料以及热学-力学共增强型的UO2-Mo-SiCw三元系燃料。测试了燃料在不同制备工艺下的热导率、热膨胀系数、弹性模量、硬度和断裂韧性等性能。研究了燃料制备工艺-微观结构-性能的关系,讨论了燃料的烧结致密化行为。采用俄歇电子能谱仪(AES)和高分辨透射电镜(HRTEM)表征分析了 UO2-Mo燃料的界面特征,依据散射失配理论(Diffuse Mismatch Model,DMM)和声学失配理论(Acoustic Mismatch Model,AMM),计算了 UO2-Mo燃料的界面热阻。基于绵阳研究堆中子应力表征谱仪,定量研究了 UO2-Mo燃料的残余应力分布。获得了具有自主知识产权、满足入堆考核要求的燃料芯块。主要研究内容和结果如下:(1)设计并集成了多元系复合材料高通量制备系统提出“连续加注+批量成形+一体化烧结”的设计思路,集成多元系复合材料高通量制备系统。设计集成了可适用于Mo弥散分布型UO2-Mo燃料的连续加注系统,研制周期仅为20-30 min。该高通量制备系统已应用于100个样品/批次的三组元陶瓷样品制备工作,可以为多元系复合材料的高通量制备-表征提供有利条件。(2)设计并制备了 Mo连续分布型UO2-Mo燃料Mo粉末的粒径和含量显著影响UO2-Mo微观结构和性能。nano-Mo较micro-Mo与UO2微球更易形成核壳结构UO2@Mo粉体,终态下Mo在UO2中连续性较好。相较于UO2-2vol%micro-Mo,UO2-2vol%nano-Mo 的热导率略高,热膨胀系数较低。UO2-Mo(2-10 vol%Mo)随Mo含量增加,微观结构从无裂纹态向微裂纹态转变,微裂纹密度和扩展程度显著增强。UO2-10 vol%Mo具有最优热导率(1273 K),相较于标准UO2提高82.6%。UO2-Mo宏观上表现为低热膨胀行为,Turner模型预测的热膨胀行为更为接近实验值,预测值与实验值的误差约为4%-9%,表明组元间相互作用不可忽略。内应力和Mo连续分布结构协同作用对UO2-Mo热膨胀量降低效果显著高于Mo体积分数产生的作用。采用低能包覆技术制备核壳结构粉体,包覆时间是决定Mo在UO2中的微观分布-UO2热输运效率的关键因素。在包覆时间t=10 min,0.5 h,2 h和4 h以及Mo弥散分布状态下,UO2-Mo热导率较标准UO2分别提高6.9%,17.2%,8.95%,8.5%和4.65%(1273 K)。热导率结果与在不同包覆时间下Mo导热通道的等效热导率及微观结构分析结果相吻合。SPS烧结温度是决定UO2-Mo燃料致密度的关键因素,调控烧结温度可满足反应堆对UO2-Mo燃料密度设计的要求。(3)设计并制备了径向热导率增强型UO2-Mo燃料设计并制备了一种新型的径向热导率增强型UO2-Mo燃料,以定向增强核反应堆中最为关注的燃料径向导热性能。金属Mo以钼丝网(mesh-Mo)的形式在UO2中沿径向均匀层状分布。UO2-10 vol%mesh-Mo和UO2-6 vol%mesh-Mo的径向热导率分别为纯UO2热导率的3倍以上和2倍以上(873-1673 K)。UO2-mesh-Mo展现了卓越的径向热导率优势以及一定程度增加的轴向热导率,是UO2-Mo燃料体系微观设计新的思路。(4)设计并制备了热学-力学共增强型UO2-Mo-SiCw燃料设计并制备了一种新型的热学-力学共增强型UO2-Mo-SiCw三元系燃料。在1623 K/10 min/30 MPa条件下,燃料芯块致密度和强度可满足核反应堆设计要求。在UO2-Mo燃料中添加少量SiCw可以抑制残余应力微裂纹生成。SiCw对UO2-Mo微裂纹的作用表现为微裂纹的偏转和桥接协同作用。添加0.5 vol%SiCw,UO2-4Mo的断裂韧性增加68.5%。UO2-4Mo-xSiCw和 UO2-10Mo-xSiCw(x=0.5-4vol%)热导率分别为标准 UO2 热导率的1.5-1.6倍(1273 K)和 1.8-2.1 倍(1473-1673 K)。(5)研究了 UO2-Mo燃料的相界面特征和界面热阻采用俄歇电子能谱仪(AES)和高分辨透射电镜(HRTEM)表征分析了 UO2-Mo燃料的界面特征。UO2-Mo的相界面无显著界面产物生成。依据相界面HRTEM晶面间距标定结果,确定了在UO2-Mo燃料中的一组相界面取向关系为(220)uo2/(110)Mo,界面错配度为0.117,相界面类型为半共格界面。依据界面结构和取向关系,采用DMM和AMM理论,分别计算了 UO2-Mo燃料的界面热阻。UO2-Mo燃料基于AMM理论的界面热阻值数量级与考虑全声子色散的DMM理论结果相近,界面热阻量级均为10-9 m2K/W。采用引入界面热阻的Hasselman-Johnson模型预测UO2-Mo燃料的热导率结果与实验值(673-1273 K)较为吻合。(6)研究了 UO2-Mo燃料的残余应力分布应用FEM模拟计算了 UO2-Mo燃料的热膨胀系数失配残余应力。UO2-Mo热膨胀系数失配形成的残余应力随Mo含量增加而显著增加。Mo含量从2 vol%增加至10 vol%,平均残余应力从22.67 MPa增加到111.05 MPa。FEM残余应力云图结果表明在UO2微球三叉交汇处的残余应力值最大,可能成为UO2微裂纹源,在应力作用下发生裂纹源扩展,与UO2-Mo微观结构中实际微裂纹分布较为吻合。应用中国绵阳研究堆中子应力分析谱仪,首次定量测定了 UO2-Mo的残余应力。在UO2-Mo燃料中,作用于UO2基体上的残余应力状态为拉应力。UO2-10vol%Mo的残余应力最高为148±15 MPa。残余应力随Mo含量的变化趋势与FEM计算结果相一致。研究结果可以解释高Mo含量的UO2形成微裂纹的现象,并明确了无微裂纹结构的UO2-Mo燃料的残余应力分布区间,对UO2-Mo燃料的制造过程设计和进一步提高其服役性能具有重要的指导意义。本文应用材料基因组思想,从需求分析到以燃料入堆考核为目标,对UO2-Mo燃料的关键制备技术和微观结构调控技术等关键工程问题以及致密化行为、界面特征和界面热阻和残余应力分布等关键科学问题进行了明晰。为热导率增强型UO2-Mo燃料入堆辐照考核-最终工程化应用提供关键数据支撑和技术积累。开发的UO2-Mo燃料芯块即将进入中国绵阳堆开展堆内辐照性能考核与评价。在此基础上,发展的径向热导率增强型燃料和三元系UO2基燃料,展现了优异的导热性能和应用前景,有望成为ATF热导率增强型UO2的候选燃料体系。