【摘 要】
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水凝胶是一种具有三维网络结构的高分子聚合物材料,能够容纳大量的水而仍然保持不溶性,并且具有良好的亲水性、渗透性、生物相容性和低摩擦系数等特性。因而水凝胶在生物医学等领域得到广泛利用,如药物输送、组织工程、隐形眼镜、伤口愈合、生物传感器膜、微流体阀、流体吸收剂等。然而,目前大多数水凝胶的力学性能和结构稳定性较差,而很多力学性能较好的水凝胶生物相容性较差,使其应用受到了很大程度的限制。因此,解决上述水
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水凝胶是一种具有三维网络结构的高分子聚合物材料,能够容纳大量的水而仍然保持不溶性,并且具有良好的亲水性、渗透性、生物相容性和低摩擦系数等特性。因而水凝胶在生物医学等领域得到广泛利用,如药物输送、组织工程、隐形眼镜、伤口愈合、生物传感器膜、微流体阀、流体吸收剂等。然而,目前大多数水凝胶的力学性能和结构稳定性较差,而很多力学性能较好的水凝胶生物相容性较差,使其应用受到了很大程度的限制。因此,解决上述水凝胶存在的问题有助于拓宽其应用领域。生物质材料具有生物相容性、可生物降解性、可再生性等固有特性,由其制备的水凝胶具有应用于生物医学领域的天然优势。木聚糖（Xylan）是植物中重要的天然聚糖高分子,具有储量丰富、可再生、生物相容性等优良特性,长期以来受到科研工作者的广泛关注。然而,生物质基水凝胶在力学性能和结构稳定性方面较差,不足以满足当前应用于生物医学领域的要求。目前一些水凝胶具有较高的力学性能,其多数是以丙烯酰胺等有毒性的试剂作为交联剂,这种以毒性作为代价来提高水凝胶力学性能的方法限制了其在生物医学领域的应用。基于上述情况,本论文以提高木聚糖基水凝胶的力学性能为主要目的,进一步发展木聚糖的高附加值应用潜力为目标,并基于纳米复合材料和互穿交联网络材料的制备设计理念,以木聚糖、纤维素纳米纤维（CNF）和聚乙烯醇（PVA）为基体原料,三偏磷酸钠（STMP）为交联剂,通过绿色简单的方法制备了Xylan/PVA/CNF复合水凝胶和Xylan/PVA半互穿聚合物网络水凝胶。本论文工作中,首先,使用可回收的甲酸作为水解液,通过酸性水解并协同超声波和均质机作用的方法,从漂白蔗渣浆板中分离制备出具有较好长径比的CNF。随后根据预设计的复合纳米水凝胶的构建方法（即以大分子长链Xylan和PVA作为基体,通过与STMP交联形成水凝胶,同时CNF作为物理增强剂用来增强水凝胶整体力学性能）,制备了一种Xylan/PVA/CNF的复合型水凝胶。研究发现:水凝胶具有较高的压缩强度（最大压缩应力为4.36 MPa）、较好的压缩回复性（物理高度和压缩应力最高分别回复至初始值的99.7%和88.5%）、较高的初始降解温度（337～350°C）。随着CNF添加量的增加,水凝胶的压缩应力逐步降低,但其压缩回复性逐步提高,体现了CNF对于该水凝胶抗压能力的显著影响。其次,为了进一步的提高木聚糖基水凝胶的力学性能,基于前述工作所得分析结果以及发现的问题将方案进行调整,根据互穿聚合物网络的原理,设计了一种更为简单高效的方法制备出了一种Xylan/PVA水凝胶。在该水凝胶的构建中,PVA与STMP发生化学交联形成交联网络,同时线性Xylan大分子穿插在第一个交联网络中并通过氢键作用与其连接,三者成功共同构成了半互穿聚合物网络（Semi-IPN）。结果表明:Semi-IPN结构的成功构建赋予了Xylan/PVA水凝胶极高的压缩强度（最大压缩应力为28.8 MPa）、较好的压缩回复性（物理高度和压缩应力最高分别回复至初始值的95.4%和82.3%）、优异的蠕变恢复能力（物理高度回复至初始值的98%）和更高的初始降解温度（350～370°C）。综上,本论文主要基于两种水凝胶制备原理（CNF复合增强和半互穿聚合物网络）,发展设计了两种高效且绿色环保的木聚糖基水凝胶的制备方法。所得产品具有极高的压缩应力并同时具有优良的压缩回复性,也具有较强的耐热性能,对于木聚糖基乃至生物质基水凝胶在力学性能方面的发展起到较好的促进作用。此外,整个体系中所用原料都具有良好的生物相容性、可生物降解性并且无毒无害,因此,基于本论文中研究方法所制备的水凝胶未来在生物组织工程以及3D打印材料等方面具有较大的应用潜力。
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