微波辅助合成铁和锰改性活性碳纤维吸附除As(V)研究

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砷是环境中非常有害的无机污染物,对人体及生物体有极强的毒害作用,会造成人体急慢性砷中毒,严重者致癌并威胁生命健康,当前全世界有超过一亿人存在饮用砷污染地下水的问题。本实验采用微波快速加热法成功制备出纳米铁改性活性碳纤维和纳米锰改性活性碳纤维,两种改性吸附剂对As(V)均具有高效吸附性能。实验探索两种改性吸附剂的最佳制备方法,其中硝酸预处理最佳条件:?硝酸浓度为30%40%;?氧化温度为25℃;?氧化时间为2 h。铁改性活性碳纤维的最佳制备条件为:?固液比为0.50 g ACF:100 mL FeSO4;?硫酸亚铁的质量分数为25%;?微波辐射时间为3 min。锰改性活性碳纤维的最佳制备条件为:?固液比为0.50 g ACF:100 mL MnSO4;?硫酸锰的质量分数为20%;?微波辐射时间为3 min。实验对铁、锰改性的活性碳纤维(Fe/ACFO、Mn/ACFO)采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、Boehm滴定及BET比表面积及孔容分析等分析手段对产物进行了表征,结果表明:Fe/ACFO表面有明显纳米棒状颗粒物,其铁负载量为14.0%,Mn/ACFO表面有明显纳米片状颗粒,其锰负载量为25.5%;Fe/ACFO表面氧化物为Fe2O3,Mn/ACFO表面氧化物为Mn2O3;Fe/ACFO和Mn/ACFO表面酸性官能团均有不同程度的增加;Fe/ACFO和Mn/ACFO比表面积和孔容均减小,平均孔径几乎不改变。条件实验研究了pH、初始浓度、投加量、吸附时间及共存盐离子对砷吸附效果的影响,结果表明:当pH为7.0;初始砷浓度为3.0 mg L-1;Fe/ACFO投加量为1.0 g L-1;吸附时间为2 h时,铁改性活性碳纤维吸附As(V)效果最佳,且出水砷浓度低于世界卫生组织(WHO)饮用水标准(<0.01 mg L-1);当pH为7.0;初始砷浓度为6.0 mg L-1;Mn/ACFO投加量为0.8 g L-1;吸附时间为100 min时,锰改性活性碳纤维吸附As(V)效果最佳,且出水砷浓度低于世界卫生组织(WHO)饮用水水质标准(<0.01 mg L-1);三种共存盐离子的存在几乎不影响Fe/ACFO和Mn/ACFO对As(V)的吸附。热、动力学研究表明,在研究的温度和浓度范围内,准二级动力学模型和朗格缪尔等温吸附模型能够更好的描述铁、锰改性活性碳纤维吸附As(V)过程,属于自发、吸热的化学反应,Fe/ACFO和Mn/ACFO最大吸附量分别为20.33 mg g-1和46.10 mg g-1。Fe/ACFO的吸附机理为表面静电吸附和氧化铁水解的Fe(OH)3(s)与砷发生配位体交换吸附,Mn/ACFO的吸附机理为表面静电吸附和氧化锰表面活性位点与砷特殊结合,这种特殊结合的物质再吸附除砷。Fe/ACFO和Mn/ACFO吸附As(V)后,出水中残余铁、锰离子浓度均低于相应饮用水水质标准。
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