自工业革命以来,二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)等温室气体浓度的快速上升,使得全球变暖,气候剧烈变化,已经严重影响人类生产生活以及生命财产安全,因此对其浓度变化进行长期的监测对了解其源和汇、指导节能减排以及应对气候变化具有重要的意义。随着光纤与半导体技术的发展,激光外差光谱技术(Laser heterodyne spectroscopy)以其高探测灵敏度、高光谱分辨率、高空间分辨率、系统集成体积小以及成本低等优点,已经逐步应用于大气温室气体柱浓度与廓线测量等领域,成为与高分辨傅里叶变换红外光谱(FTS)互补的测量手段。针对当前对复杂地形气象环境多组分温室气体探测需求,本文深入研究了基于激光外差光谱技术的大气温室气体柱浓度探测方法,搭建了以中心波长为1.277 um(O2)、1.571 um(CO2)以及 1.654 um(CH4&H20)的近红外可调谐半导体光纤激光器为本振光源的多组分、高探测灵敏度被动式激光外差探测系统,并进行了多次对比观测实验。本文首先系统研究了激光外差探测系统性能参数定量评估方法。提出以波长相近的窄线宽激光(<2 MHz)作为信号光,基于探测拍频信号幅值和本振光、信号光所产生直流电压强度等直接测量结果的激光外差探测效率的高精度、直接测量方法,实验测量所搭建系统中1.277 um,1.571 um,1.654 um的外差探测效率分别为36%,56%,76%,与激光外差理论分析“长波探测有利”预测趋势一致;通过理论分析与实验室激光外差性能实验,研究了不同斩波器调制频率对激光外差探测系统本底噪声的影响,优化了斩波器调制频率(832 Hz),提高了系统性能;利用商用的宽带光源作为信号光,对系统的噪声源及其影响进行了分析,结合Allan方差得到了系统不同噪声源的最佳积分时间;针对商用射频器件标称带宽误差、锁相滤波线型和带宽选择以及波长扫描范围导致的系统仪器线型函数存在理论与实际偏差的问题,本文设计了整个系统仪器线型函数实验测量方案,以窄线宽激光(<2 MHz)作为信号光,通过固定信号光波长,并测量本振激光扫频时的外差信号,精确测量了系统不同波长本振光的仪器线型函数,通过分析信号线宽,系统的光谱分辨率分别为0.122 cm-1(1.277 um),0.066 cm-1(1.571 um)以及0.09 cm-1(1.654 um),另外通过分析该外差信号的信噪比,系统的等效噪声功率分别对应理想系统等效噪声功率的5.11倍,2.04倍与5.43倍。其次,针对当前激光外差探测系统测量气体柱浓度时存在的太阳高度角计算、系统内部所带来的误差,本文研究了以O2柱总量作为内标函数的CO2、CH4、H2O等气体柱浓度反演方法;结合逐线积分模型、基于LM的最优估反演算法和测量得到的仪器线型函数,建立一套外差光谱反演算法,光谱拟合残差小于0.01,实现了目标气体分子柱总量的精确反演;通过合肥地区的测量结果分析,系统实现了较高的测量精度,柱总量最佳的测量精度分别为0.5%(CO2)、1.0%(O2)、1.0%(CH4)和4.4%(H20),对应CO2、CH4干空气柱平均浓度和H2O柱浓度的测量精度分别为1%、1.3%和5.1%;此外,本文将该系统的连续测量结果,分别与合肥地区商用地基FTS的测量结果和日本卫星GOSAT日平均柱浓度的观测结果进行对比,对比结果验证了本文研制的激光外差探测系统应用于大气温室气体测量的可靠性。最后,针对当前基于信号光调制的激光外差探测系统存在的信号光损失、系统体积较大以及低频目标分子吸收等问题,本文开展基于本振光波长调制的激光外差光谱技术大气柱总量测量方法研究,并提出以软件解调的数字锁相算法,实现对CO2外差光谱谐波信号解调,进一步简化系统结构;通过建立无吸收时外差强度模型和激光频率响应模型,精确计算得到无吸收外差强度和激光器频率响应,结合外差光谱反演算法,对实验的外差光谱R2f/0f信号进行拟合,实现了合肥地区大气CO2柱总量连续测量,通过对其噪声进行分析,系统测量精度约为0.5%,结果表明该技术在保证系统性能的同时大幅减小系统体积,具有广泛的应用前景。