镍基金属磷化物纳米结构制备及其电化学性能研究

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超级电容器一直作为研究的热点,在新能源储能领域表现出充放电功率大、循环稳定性高、环保等显著优势。然而,由于正极材料的综合电化学性能有待提升从而导致器件的应用受到了极大限制。近些年,过渡金属磷化物被证实能有效提升器件倍率性能以及拓宽应用领域。本论文采用一步水热法合成高导电性的Ni12P5纳米线并将其作为超级电容器正极材料进行电化学性能的研究,而且通过仿真结果分析该材料的导电及储能机制。此外,通过对过渡金属的掺杂及其产物电化学性能的研究表明Ni12P5纳米线作为超级电容器正极材料具有极大开发潜力。研究中得出的重要结论概括如下:1.采用一步水热法制备出线宽约为20 nm的高孔隙Ni12P5纳米线,并通过不同反应时间和表面活性剂的对比实验分析了材料的合成与调控机制。水热过程中红磷表面的磷离子受十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)的吸引不断向外溢出并形成持续外延生长的纳米线。此外,Ni12P5纳米线作为正极材料封装的超级电容器表现出高能量密度(0.896 k W kg-1下为108.2 Wh kg-1)和高倍率性能(8.96 k W kg-1时保持为48.78 Wh kg-1)。2.通过对上述Ni12P5纳米线进行四探针测试,表明Ni12P5纳米线具有高于多数过渡金属化合物的电导率(13.8 S cm-1)。进一步地,通过对Ni12P5纳米线的晶体结构、能带及态密度分布进行仿真,显示Ni12P5的晶体结构间隙大,并且能带及态密度的分布集中在费米能级附近。这种分布有利于提供高效的电子传输通道,促成了材料的高导电性和倍率特性。该Ni12P5纳米线具有高的质量比电容(1 A g-1下为707.2 C g-1)以及优异的倍率性能(10 A g-1下为481.7 C g–1,达到1 A g-1时的68%以上)。3.采用上述一步水热法实现过渡金属(Fe,Co)掺杂Ni12P5,并进行性能优化研究。掺入0.05 mmol Fe的产物在低电流密度下具有比掺杂前更高的比电容(1 A g-1下约为750 C g-1),但倍率性能有所降低(10 A g-1时的比电容为1 A g-1时的64%),而掺入0.5mmol的硝酸铁能使产物中出现降低氧化还原活性的Fe5(PO4)4(OH)3·2H2O,随着掺杂比例的增加,产物逐渐转变为Ni2P,性能始终低于Ni12P5。研究还显示,随着掺Co比例增加到1∶1时,产物形貌由纳米线转变为了片状结构;并且掺入1.5 mmol Co的产物表现出比掺Co前更高的质量比电容(1 A g-1下约为750 C g-1)和倍率性能(10 A g-1下的比电容是1 A g-1时的70%)。结果证实过渡金属掺杂对提升材料性能具有极大的潜力。
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