石墨烯/二氧化钛降解亚甲基蓝的研究

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二氧化钛作为一种环保型光催化材料,以其稳定性好、无毒无害、无二次污染、污染物降解能力强等优点受到人们的广泛关注。但是二氧化钛是一种宽禁带材料,光谱吸收范围狭窄,光生电子-空穴复合率高,且纳米粒子容易团聚,制约了其在实际生产中的广泛应用。因此,如何提高二氧化钛的光催化性能以及拓展其光谱吸收范围成为研究热点。本论文以自制氧化石墨和钛酸丁酯为前驱物,采用一步水热法制备石墨烯/二氧化钛复合催化剂,并研究亚甲基蓝染料在光催化氧化的降解历程和动力学模型。研究内容如下:(1)采用改进Hummers制备氧化石墨,以自制氧化石墨和钛酸丁酯为前驱物制备不同石墨烯含量的复合催化剂。研究了掺杂量对复合催化剂的光催化活性影响,并利用SEM,TEM,XRD等对复合催化剂的结构和形貌进行表征。结果表明:复合催化剂中石墨烯含量为5%时,对亚甲基蓝的降解效果最好;在水热反应中,形成了粒径为25nm左右的锐钛矿型二氧化钛,分散性良好;复合催化剂可对可见光产生响应;在紫外灯下,亚甲基蓝经光催化反应60min后可被降解。(2)利用复合催化剂处理亚甲基蓝模拟染料废水,研究复合催化剂的回收利用率和最佳反应条件。结果表明:石墨烯/二氧化钛具有良好的稳定性,可重复使用。最佳反应条件:模拟染料浓度20mg/L,复合催化剂投加量100mg,反应时间60min。(3)综合多种光谱分析,推断出亚甲基蓝在光催化处理过程中的降解历程。亚甲基蓝的降解历程为羟基自由基首先攻击染料分子的生色基团即氮硫杂环,使其遭到破坏而脱色;然后攻击染料的降解中间产物,再经过一系列反应过程最终被矿化为CO2和H2O等小分子物质。(4)对复合催化剂处理亚甲基蓝模拟染料废水进行动力学研究。由光催化反应动力学研究表明复合催化剂光催化降解亚甲基蓝符合一级反应动力学模型:本论文的创新性如下:首先,将石墨烯引入二氧化钛,提高了二氧化钛的光催化性能,扩展其光谱吸收范围。其次,利用UV/Vis、FT-IR和GC-MS等分析检测仪器对石墨烯/二氧化钛降解亚甲基蓝染料的中间产物和最终产物进行检测,推断出亚甲基蓝在光催化氧化中的降解历程,为探索染料废水的降解规律提供了重要的理论依据与技术路线。
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